В работе анализируются наземные измерения спектров поглощения солнечного ИК излучения высокого спектрального разрешения в Петергофе в различных спектральных областях для определения общего содержания СО2, а также его содержания в двух слоях атмосферы – тропосфере и стратосфере. На основе анализа расчетов погрешностей для различных спектральных схем, а также сравнений с независимыми измерениями и моделированием выбраны две спектральные схемы, состоящие из измерений солнечных спектров в области 2600 и 3100–3300 см–1. Исследован временной ход содержания СО2 в тропосфере и стратосфере в 2018–2019 гг. В большую часть рассматриваемого периода тропосферные ХСО2 превышают стратосферные значения, причем это превышение достигает 5–10 ppm. В летние периоды и начале осени наблюдается обратная картина – стратосферные значения ХСО2 превышают тропосферные, что связано с процессами фотосинтеза – поглощения СО2 в тропосфере растительностью. Сравнения результатов наземных измерений с данными моделирования CAMS и спутниковыми измерениями (приборы OCO-2 и ACE) показали хорошее согласие общего содержания СО2 и его тропосферного и стратосферного содержаний, как правило в пределах 1% при исключении систематических расхождений.