описание

В настоящее время ведутся активные исследования, нацеленные на оптическую обработку информации. В отличие от компьютеров с электронной элементной базой, элементы оптической логики могут работать на существенно более высоких частотах. Они допускают также параллельную обработку и передачу данных. Для реализации таких элементов необходимо снижение их энергопотребления и, соответственно, тепловыделения, что может быть обеспечено разработкой сред с высокой оптической
нелинейностью при низком уровне оптического возбуждения. В связи с этим заявленная в проекте проблема и путь ее решения являются актуальными.

основные результаты по проекту в целом

В результате выполнения проекта получены следующие основные результаты.
1. За период выполнения проекта, 2019-2022 гг., в РЦ «Нанофотоника »было выращено 80 гетероструктур (Т808 – Т888) с квантовыми ямами GaAs/AlGaAs/InGaAs методом молекулярной пучковой эпитаксии. Каждая структура была охарактеризована оптическими и микроскопическими методами с целью оценки качества структуры и определения ее ростовых параметров. По результатам характеризации в ростовую программу для выращивания следующей структуры вносились необходимые изменения. Плодотворное сотрудничество с технологами этого РЦ позволило достичь рекордного качества структур. В последний год выполнения проекта развитая технология выращивания структур была использована для решения сложной технологической задачи по выращиванию гетероструктур с высокодобротным микрорезонатором, состоящим из брэгговских отражателей AlGaAs/AlAs и набора квантовых ям GaAs/AlGaAs в межзеркальном промежутке. Целью этой технологической задачи являлось получить сильную связь между светом и экситонами в квантовых ямах. Была создана компьютерная программа, позволяющая моделировать требуемые оптические характеристики гетероструктуры и, тем самым, разрабатывать ее дизайн. Для тестирования программы были смоделированы спектры отражения «пустых» (без квантовых ям) структур с микрорезонатором, ранее выращенных в РЦ «Нанофотоника». Выращена гетероструктура Т888 с набором квантовых ям GaAs/AlGaAs в межзеркальном промежутке шириной 3λ/2. Достигнутая добротность резонатора в этой структуре составляет около 5000. Расщепление Раби между поляритонными ветвями в этой структуре достигает 7 meV. Для изучения нелинейных свойств этой структуры были изучены мощностные зависимости интенсивности люминесценции с нижней поляритонной ветви. Установлено, что при импульсном возбуждении с мощностью P > 15 mW наблюдается возгорание интенсивной лазерной моды на 1.5 meV выше нижней поляритонной ветви. Данной моде соответствует Бозе-стимулированное излучение (поляритонный лазер). Полученный результат открывает широкие перспективы дальнейших исследований в этом направлении.
2. В работе [1] авторами проекта предложена идея использовать экситон как зонд качества структуры. Анализ спектров отражения в модели нелокального диэлектрического отклика позволяет получить 4 параметра для каждого экситонного резонанса: радиационное уширение, нерадиационное уширение, энергия экситонного перехода, фаза резонанса ϕ. Каждый из этих параметров имеет ясный физический смысл и может быть использован для оценки качества структуры. Энергия экситонного перехода определяется с погрешностью в несколько десятков мкэВ, что позволяет определить реальную толщину слоя квантовой ямы в исследуемой точке образца, используя результаты квантово-механических расчетов экситонных состояний. Сравнение результатов для разных точек образца позволяет определить градиент слоев структуры. Аналогичные результаты получены в работе [10], где определены зависимости энергии нескольких размерно-квантованных экситонных уровней легких и тяжелых экситонов от ширины квантовой ямы для двух типов структур GaAs/AlGaAs с различным содержанием алюминия. Показано, что теоретические и экспериментальные результаты согласуются между собой с точностью несколько десятков мкэВ. Предложены формулы для аппроксимации этих зависимостей, параметры которых приведены в таблицах. Полученные результаты имеют важное практическое применение для интерпретации спектральных особенностей, наблюдаемых экспериментально.
Фаза экситонного резонанса в спектре отражения содержит важную информацию о набеге фазы световой волны от поверхности образца до центра квантовой ямы. Это позволяет с хорошей точностью порядка 2 нм определить глубину залегания слоя квантовой ямы, как это продемонстрировано в работе [1]. Для экспериментальных исследований были выращены структуры, в которых толщина верхних слоев была кратна четверти волны экситонного излучения. В этом случае экситонные резонансы выглядят как пики или провалы в спектре отражения. Получены формулы для связи ширины резонансов на полувысоте с величиной радиационного и нерадиационного уширения [1]. Для гетероструктур с широкими квантовыми ямами в спектрах отражения, измеренных под углом Брюстера, обнаружено множество размерно-квантованных состояний экситонов, наблюдаемых в виде пиков и провалов отражения [1]. Установлено, что наблюдение этих состояний говорит о высоком качестве интерфейсов квантовой ямы.
3. Радиационное уширение ћГ0 экситонных резонансов определяется из спектров отражения с высокой точностью в единицы мкэВ. В работе [10] экспериментально изучено свето-экситонное взаимодействие легких (Xlh) и тяжелых (Xhh) экситонов в квантовых ямах различной ширины. Установлено, что отношение констант ћГ0(Xhh)/ ћГ0(Xlh) < 3, т.е., меньше значения, ожидаемого для оптических переходов между состояний свободных электронов и дырок. Квантово-механический анализ этого отношения позволил найти причину такого эффекта. Он связан с различием огибающих волновых функции Xhh и Xlh, обусловленным различием их эффективных масс и анизотропии этих масс. Константа свето-экситонного взаимодействия полезна для оценки качества структуры. В частности, если качество высокое, радиационное уширение составляет значительную часть полного уширения экситонных резонансов. Радиационные константы для высокоэнергетических экситонных состояний в широких квантовых ямах характеризуют качество интерфейса квантовой ямы. Если качество недостаточно высокое, полученные из эксперимента константы существенно меньше теоретических значений. В низкокачественных структурах возбужденные экситонные состояния становятся ненаблюдаемыми.
4. Нерадиационное уширение экситонных резонансов было использовано для изучения взаимодействия экситонов с другими квазичастицами, такие как фононы, свободные носители заряда, неизлучающие экситоны. В работе [9] исследована гетероструктура с квантовой ямой GaAs/AlGaAs шириной 14 нм. Измерены спектры отражения при низкой температуре (Т = 5 К) и непрерывном возбуждении с различной мощностью в резонансы легкого и тяжелого экситонов. Спектры анализировались в рамках теории нелокального диэлектрического отклика, и из эксперимента извлекались все параметры для каждого экситонного резонанса. В результате обнаружена сильная сублинейная зависимость нерадиационного уширения от мощности возбуждения. Установлено, что за нелинейный отклик отвечает взаимодействие светлых экситонов с темными экситонами с большим волновым вектором, формирующими долгоживущий резервуар. Резервуар пополняется за счет выбрасывания фоторожденных экситонов из светового конуса. С ростом мощности накачки скорость выбрасывания в резервуар падает из-за просветления экситонного перехода. Населенность резервуара корневым образом зависит от количества рассеянных в резервуар экситонов из-за особенностей процессов его опустошения. Основным механизмом опустошения резервуара, как установлено, является рассеяние темных экситонов обратно в световой конус за счет их взаимодействия со свободными носителями заряда.
5. Более подробная информация о динамических процессах в исследуемой гетероструктуре была получена из серии экспериментов «накачка-зондирование» со спектральным разрешением [12]. Экситоны возбуждались импульсами накачки длительностью 2 пикосекунды в резонанс тяжелого или легкого экситонов. На каждом шаге задержки между накачивающим и пробным импульсами измерялся спектр отражения в области резонансов тяжелого (Xhh) и легкого (Xlh) экситонов с помощью детектирования отраженного спектрально широкого пробного луча. Серия спектров отражения анализировалась с помощью модели нелокального диэлектрического отклика. В результате получались зависимости всех параметров резонансов Xhh и Xlh от величины задержки между импульсами. Обнаружено, что фотоиндуцированное уширение экситонных резонансов наблюдается длительное время после каждого импульса возбуждения, так что оно не спадает до нуля к приходу следующего импульса. Об этом свидетельствует ненулевой уровень сигнала при «отрицательных» задержках. С ростом мощности накачки средняя величина уширения растет, но много медленнее, что мощность накачки (сублинейный рост). Это коррелирует с сублинейным ростом уширения при непрерывном возбуждении. Для моделирования динамики была разработана упрощенная модель, рассматривающая всего несколько процессов. Предполагается, что оптическое возбуждение рождает как холодные, так и горячие экситоны. Горячие экситоны, в свою очередь, диссоциируют на электроны и дырки. По мере охлаждения резервуара горячих носителей они снова связываются в экситоны. Опустошение резервуара экситонов в рамках модели происходит только вследствие выброса их в световой конус за счет рассеяния на свободных носителях. Модель содержит 4 свободных параметра. Определены мощностные зависимости этих параметров при возбуждении в экситонные резонансы Xhh и Xlh, а также в различные спектральные точки выше этих резонансов. Установлено, что наиболее медленным процессом является выброс экситонов из резервуара в световой конус. Вследствие этого время жизни экситонов в резервуаре составляет десятки наносекунд в структурах высокого качества. Основным механизмом рассеяния в световой конус является взаимодействие с облаком свободных электронов, образованным распадом горячих экситонов на свободные носители заряда. По мере остывания резервуара количество свободных электронов уменьшается, и скорость выбрасывания темных экситонов в световой конус падает. Это объясняет сильную нелинейную зависимость концентрации экситонов в резервуаре от задержки между импульсами. Развитая модель была подтверждена прямыми измерениями кинетики люминесценции с пикосекундным временным разрешением. С ростом температуры в исследуемом образце с неглубоким потенциалом квантовой ямы активируется безызлучательный процесс выброса свободных носителей заряда в барьерные слои. Этот процесс ускоряет динамику релаксации темных экситонов, что наблюдается в эксперименте как быстрое уменьшение фотоиндуцированного нерадиационного уширения экситонных резонансов. Более того, с ростом температуры наблюдается выравнивание уширения резонансов легких и тяжелых экситонов. Это обусловлено особенностями обменного взаимодействия экситонов резервуара со светлыми экситонами. Развитая модель была проверена с помощью измерения температурной зависимости квантового выхода люминесценции исследуемого образца. Установлено, что эта зависимость хорошо описывается моделью без свободных параметров. Аналогичные исследования проведены для гетероструктуры с квантовой ямой CdTe/CdznTe, полученной исполнителями проекта в рамках научного сотрудничества из университета г. Монпелье (Франция). Результаты будут представлены на XXVII Симпозиуме «Нанофизика и наноэлектроника» в марте следующего года в работе: А. В. Михайлов, E. C. Храмцов, А. С. Курдюбов, Б. Ф. Грибакин, Regis Andre, И. В. Игнатьев «Низкотемпературная экситонная динамика в квантовой яме CdTe/CdZnTe».
6. Важным направлением исследований в проекте являлось изучение когерентной экситонной динамики. В работе [3] изучена долгоживущая спиновая поляризация темных экситонов в гетероструктуре с 14-нм квантовой ямой GaAs/AlGaAs в поперечном магнитном поле. Методом накачка-зондирование со спектральным разрешением подробно исследована осциллирующая во времени компонента сдвига резонанса тяжелого экситона в этой квантовой яме. Фаза осцилляций сдвига противоположна при детектировании спектров в ко- и кросс-поляризациях по отношению к поляризации накачки. Экспериментально установлено, что частота осцилляций линейно зависит от приложенного магнитного поля с известным из литературы g-фактором свободного электрона в квантовой яме такой ширины. Поскольку свободных электронов в квантовой яме нет, требовалось установить природу этого эффекта. Спины электронов, связанных с дырками в неизлучающих экситонах, испытывают обменное взаимодействие с дырочными спинами, что в общем случае приводит к сильному отклонению частотной зависимости осцилляций от линейной. Было установлено, что благодаря быстрой релаксации дырочных спинов в ансамбле неизлучающих экситонов спины электронов не чувствуют обменного взаимодействия с дырками на масштабах времен в десятки и сотни пикосекунд и свободно прецессируют во внешнем магнитном поле, которое на порядки меньше эффективного поля обменного взаимодействия с дырками. Светлые экситоны взаимодействуют с экситонами резервуара через обмен поляризованными электронами, в результате чего их энергия испытывает осциллирующий сдвиг из-за прецессии электронных спинов в магнитном поле.
7. Аналогичный эффект наблюдался в этой структуре при когерентном возбуждении легкого и тяжелого экситонов спектрально широкими фемтосекундными импульсами. Обнаружены осциллирующий сдвиг спектрального положения экситонных линий отражения, а также биения амплитуд линий в зависимости от задержки между импульсами. Частота осцилляций энергетического сдвига и биения амплитуд соответствует величине расщепления между тяжелым и легким экситонами. Для теоретического описания предложена пятиуровневая модель, в которой есть одно основное (вакуумное) состояние системы и четыре состояния экситонов с легкими и тяжелыми дырками, разделенных по спину. Действие импульсов света на систему описывалось оптическими уравнениями Блоха. Установлено, что осциллирующую компоненту радиационного уширения экситонных резонансов в различных поляризационных конфигурациях эксперимента можно интерпретировать как проявление квантовых биений состояний экситонов с легкой и тяжелой дырками. Однако энергетический сдвиг экситонных линий удается описать только при учете обменного взаимодействия между экситонами с разными волновыми векторами. В нашей модели обменное взаимодействие между экситонами, рожденными накачкой, и экситонами пробного пучка обобщено для пятиуровневой энергетической схемы. Результаты были представлены на XXVI Симпозиуме «Нанофизика и наноэлектроника» [13].
8. Исследования экситонных состояний в электрических и магнитных полях играют важную роль как в понимании фундаментальных свойств экситонов, так и в управлении их свето-экситонным и экситон-экситонным взаимодействиями. В работе [4] для 120-нм квантовой ямы GaAs нами был обнаружен и исследован эффект инвертирования фазы экситонных резонансов, наблюдаемых как множественные осцилляции в спектрах электро-отражения. При приложении отрицательного напряжения к поверхности образца наблюдалось уменьшение амплитуды спектральных осцилляций, а дальнейшее увеличение напряжения приводило к восстановлению осцилляций, но уже с инвертированной фазой. В работе [4] построена теория этого эффекта. Согласно теории, причиной инверсии фазы осцилляций является возникновение члена в экситонном гамильтониане, линейного по волновому вектору движения экситона К, за счет небольшое компоненты поля, направленной поперек ростовой оси структуры. При расчете волновой функции экситонов в электрическом поле использован переход к параболическим координатам с учетом граничных условий, предполагающих, что максимальное расстояние между электроном и дыркой не может превышать ширину квантовой ямы. Для проверки допустимости использованных приближений результаты расчета волновой функции были сопоставлены с результатами прямого численного решения трехмерного уравнения Шредингера методом. Вычисленные волновые функции позволили определить величины матричного элемента линейного по К члена экситонного Гамильтониана для каждого значения внешнего поля. Полученные результаты были использованы для расчета спектров экситонного электро-отражения. Они продемонстрировали хорошее согласие с экспериментальными данными, что явилось убедительным подтверждением правильности физической интерпретации обнаруженного эффекта. В работе [8] было теоретически предсказано, что дальнейшее увеличение электрического поля должно приводить к множественным переполюсовкам спектральных осцилляций. Экспериментального подтверждения этого эффекта пока нет.
9. Теоретическое моделирование экситонных состояний, вместе с технологией молекулярной пучковой эпитаксии, являлось той базой, на которой строилась исследовательская работа по проекту. В серии работ [2, 5, 11] выполнены квантово-механические расчеты электронных и экситонных состояний для различных квантовых ям. В работе [2] был разработан метод расчета высоко возбужденных квази-связанных (резонансных) состояний электрона и дырки на фоне сплошного спектра их свободного движения вдоль слоя квантовой ямы. В этом методе, называемом методом комплексного скейлинга, переменные трехмерного уравнения Шредингера умножаются на комплексные параметры, что ведет к неэрмитовой матрице с физически осмысленными комплексными собственными значениям вида E-ihГ/2. Вещественная часть E определяет энергию, а ihГ/2 - нерадиционную полуширину уровня. В работе были вычислены не только энергии уровней резонансных состояний, но и нерадиационные ширины. Вычисление узких нерадиационных уширений уровней предъявляет повышенные требования к точности расчета. Для этой цели был разработан метод конечных разностей для сетки с переменным шагом. Разработанный подход позволяет варьировать плотность точек на сетке, сокращая количество точек и ускоряя расчет. Результаты показали, что такой подход позволяет сократить размер матрицы приблизительно в 10 раз при сохранении точности вычислений. В работе [5] был проведен микроскопический расчет энергий и скоростей радиационного затухания 13 нижайших экситонных состояний в квантовых ямах на основе GaAs различной ширины, вплоть до 200 нм. Получена параметрическая зависимость уровней энергий от ширины квантовой ямы. Сравнение результатов расчета с предсказаниями модели квантования экситона как целого показало, что данная теоретическая модель дает хорошие результаты только при искусственном введении так называемого мертвого слоя, описывающего влияние барьеров на волновую функцию. Установлено, что величина мертвого слоя, необходимая для согласия предсказаний модели с результатами численных расчетов, зависит от ширины квантовой ямы L и для L > 100 nm составляет 10 нм. Наряду с энергиями, были вычислены скорости радиационного затухания нескольких нижайших состояний. Показано, что в широких квантовых ямах наибольшая скорость радиационного затухания обнаруживается у первого возбужденного квантово-размерного состояния, а не у основного состояния. Методом комплексного скейлинга расcчитаны энергии уровней резонансов и их нерадиационные ширины для квантовых ям на основе GaAs с 30% алюминия в барьере. Вычисления были проведены для толщин квантовых ям от 10 нм до 100 нм. Установлено, что комплексные собственные значения, отвечающие резонансам, как функции угла поворота описывают эллиптическую кривую, центр которой определяет параметры резонанса (энергию и нерадиационную ширину) с высокой точностью. В работе [11] были проведены теоретические расчеты ширины уровней и величины энергетических сдвигов резонансных состояний примесного электрона в квантовых ямах GaAs с бесконечными барьерами. Вычислительная схема была основана на разработанном конечно-разностном алгоритме в сочетании с методом комплексного скейлинга. Была исследована зависимость ширины уровней и энергетических сдвигов от толщины слоя квантовой ямы для примеси, локализованной в центре ямы. Результаты расчетов существенно улучшают теоретические оценки этих величин, сделанные другими авторами. В частности, установлено, что резонансные состояния, относящиеся ко второй подзоне размерного квантования, имеют пренебрежимо малые ширины уровней. Напротив, расчеты ширины уровней резонансных состояний для третьей подзоны размерного квантования показывают, что ранее открытый степенной скейлинг уширений имеет место только для очень узких квантовых ям, когда их ширина много меньше боровского радиуса примесного электрона. Показано, что, для квантовых ям шириной порядка боровского радиуса примесного электрона, зависимость ширины уровней от толщины слоя квантовой ямы оказывается линейной. При дальнейшем увеличении толщины ямы, линейный рост замедляется, ширина резонансов достигает своего максимума для ям толщиной около 100 нм и затем постепенно убывает. Выполненные исследования впервые дают возможность пронаблюдать довольно сложный характер зависимости уширения линий уровней резонансных состояний в режимах, недоступных для применения строгой теории резонансов Фано. Результаты исследования открывают возможность оценки уширений резонансных состояний электрон-дырочных пар в полупроводниковых квантовых ямах.
10. В работах [6, 7] выполнено микроскопическое моделирование взаимодействия экситонов между собой, а также со свободными электронами и дырками. Экситонные волновые функции были рассчитаны в приближении эффективной массы при помощи конечно-разностного метода решения уравнения Шредингера. Расчеты проведены без учета смешивания легких и тяжелых дырок. Глубина потенциальных ям для электронов и дырок была выбрана характерной для гетероструктур GaAs/Al0.3Ga0.7As. Расчеты были проведены для большого количества квантовых ям различной ширины в диапазоне от 5 нм до 150 нм. Волновые функции свободных носителей заряда в квантовой яме были получены аналитически в рамках модели частицы в квантовой яме конечной глубины. Интегралы экситон-экситонного (X-X), экситон-электронного (X-e) и экситон-дырочного (X-h) фермионного обменного взаимодействия (обмен одним фермионом) были рассчитаны на последовательностях экситонных волновых функций с уменьшающимся шагом. При этом конечные значения обменных констант были получены при помощи экстраполяции последовательности до нулевого шага. Установлено, что взаимодействие экситонов с другими экситонами и со свободными носителями заряда характеризуются близкими по величине константами. Вычислена зависимость этих констант от ширины квантовой ямы. Были рассчитаны спин-зависимые матричные элементы экситон-экситонного, экситон-электронного, а также экситон-дырочного рассеяния, на основании которых далее было рассчитано нерадиационное уширение экситонного резонанса. В этих расчетах учтен как фермионный обмен, так и прямое кулоновское взаимодействие. В экситон-экситонном случае дополнительно учтен одновременный обмен электроном и дыркой между двумя экситонами. Кроме того, при расчете уширения было рассмотрено два предельных случая спиновой поляризации: (1) случай нулевой спиновой поляризации, когда все спиновые состояния равно населены, и (2) случай полной спиновой поляризации частиц, когда все частицы находятся в одном из своих спиновых состояний. Вычислены зависимости столкновительного уширения резонанса тяжелого экситона от ширины квантовой ямы для экситон-экситонного, экситон-электронного и экситон-дырочного взаимодействий.

Список публикаций по проекту.
[1] P. Yu. Shapochkin, S. A. Eliseev, V. A. Lovtcius, and Yu. P. Efimov, P. S. Grigoryev, E. S. Khramtsov, and I. V. Ignatiev, Excitonic probe for quantum-state engineering by MBE technology, Phys. Rev. Applied 12, 034034 (2019).
[2] P. A. Belov, An Estimate for the Nonradiative Linewidths of the Quasibound Electron-Hole Pairs in Narrow Quantum Wells, Semiconductors, Semiconductors 53 (16), 2049 (2019).
[3] А. В. Трифонов, И. В. Игнатьев, К. В. Кавокин, А. В. Кавокин, П. Ю. Шапочкин, Ю. П. Ефимов, С. А. Елисеев, В. А. Ловцюс, Подавление электронно-дырочного обменного взаимодействия в резервуаре неизлучающих экситонов, ФТП, том 53, вып. 9, 1195 (сентябрь 2019) [A.V. Trifonov, I.V. Ignatiev, K.V. Kavokin, A.V. Kavokin, P.Yu. Shapochkin, Yu.P. Efimov, S.A. Eliseev, V.A. Lovtcius, On the Suppression of Electron-Hole Exchange Interaction in a Reservoir of Nonradiative Excitons, Semiconductors 53(9), 1170-1174 (September 4, 2019)].
[4] D. R. Loginov, P. A. Belov , V. G. Davydov , I. Ya. Gerlovin, I. V. Ignatiev , A. V. Kavokin , and Y. Masumoto, Exciton-polariton interference controlled by electric field, Phys. Rev. Research 2, 033510 (2020).
[5] P. A. Belov, Optically active energy states of the exciton in quantum wells of various widths, J. Phys.: Conf. Series 1482, 012018 (2020).
[6] E.S. Khramtsov, B.F. Gribakin, A.V. Trifonov, and I.V. Ignatiev, Modeling of exciton exchange interaction in GaAs/AlGaAs quantum wells, Semiconductors 54, 1503–1505 (2020).
[7] B. F. Gribakin, E. S. Kramtsov, A.V. Trifonov, I.V. Ignatiev, Exciton-exciton and exciton-carrier scattering and their effect on the exciton linewidth, Phys. Rev. B 104(20), 205302 (2021).
[8] D. K. Loginov, and A. V. Donets, Dependence of the Exciton-Light Coupling on the Quantum Well Width in an External Uniform Electric Field, Physics of the Solid State, 63(4), 548-555 (2021).
[9] D.F. Mursalimov, A.V. Mikhailov, A.S. Kurdyubov, A.V. Trifonov, I.V. Ignatiev, Non-trivial dependence of spectral characteristics of excitons in quantum wells on the resonant optical excitation power, Semiconductors, Vol. 56, No. 13, P. 723 (2022).
[10] M. N. Bataev , M. A. Chukeev , M. M. Sharipova, P. A. Belov , P. S. Grigoryev , E. S. Khramtsov, I. V. Ignatiev, S. A. Eliseev, V. A. Lovtcius , and Yu. P. Efimov, Heavy-hole–light-hole exciton system in GaAs/AlGaAs quantum wells, Phys. Rev. B 106, 085407 (2022).
[11] Pavel A. Belov, Linewidths and energy shifts of electron-impurity resonant states in quantum wells with infinite barriers, Phys. Rev. B 105, 155417 (2022).
[12] A. S. Kurdyubov, A. V. Trifonov, A. V. Mikhailov, Yu. P. Efimov, S. A. Eliseev, V. A. Lovtcius, and I. V. Ignatiev, Nonlinear behaviour of the nonradiative exciton reservoir in quantum wells (submitted to PRB on September 17, 2022) (Positive reports of Referees); http://arxiv.org/abs/2212.01107
[13] А.В. Михайлов, А.В. Трифонов, О.С. Султанов, И.Ю. Югова, И.В. Игнатьев, Квантовые биения экситонов с легкими и тяжелыми дырками в спектрах отражения
в квантовой яме GaAs/AlGaAs. Материалы XXVI Международного симпозиума «Нанофизика и наноэлектроника». T. 2, c. 918 (2022).

основные результаты по этапу (подробно)

1. Исследование микрорезонаторов GaAs/AlGaAs. Создана компьютерная программа, позволяющая моделировать требуемые оптические характеристики гетероструктуры с микрорезонатором и, тем самым, разрабатывать ее дизайн. Для тестирования программы были смоделированы спектры отражения структур с микрорезонатором, имеющихся у исполнителей проекта. Получено хорошее согласие расчета с экспериментом, которое подтверждает соответствие модельных параметров структур с теми параметрами, что закладывались в программу их роста. Разработан дизайн и ростовые программы новых структур с микрорезонатором. В ресурсном центре «Нанофотоника» СПбГУ выращены структуры с микрорезонатором Т886 и Т888. В структуре Т888 получена добротность около 5000. Расщепление Раби между поляритонными ветвями достигает 7 мэВ. Установлено, что при импульсном возбуждении с мощность P > 15 мВт наблюдается возгорание интенсивной лазерной моды на 1.5 мэВ выше нижней поляритонной ветви. Данной моде соответствует Бозе-стимулированное излучение (поляритонный лазер).
2. Смешивание легких и тяжелых экситонов в квантовых ямах GaAs/AlGaAs. На основании экспериментальных исследований спектров отражения серии высококачественных гетероструктур с квантовыми ямами GaAs/AlGaAs и их анализа в рамках модели нелокального диэлектрического отклика построены зависимости энергии нескольких размерно-квантованных состояний легких и тяжелых экситонов от ширины квантовой ямы. Определены константы свето-экситонного взаимодействия нижайших размерно-квантованных состояний легких и тяжелых экситонов и их зависимости от ширины квантовой ямы. Разработаны два квантово-механических подхода для анализа полученных зависимостей. Установлено, что упрощенный подход, не учитывающий смешивание легких и тяжелых экситонов, хорошо описывает энергии экситонов как функции ширины ямы. Предложена аппроксимирующая функция для этих зависимостей и определены ее параметры для всех изученных экситонных состояний. Показано, что отношение констант свето-экситонного взаимодействия, γ, тяжелых и легких экситонов меньше трех для всех исследованных структур. Установлено, что основной причиной уменьшения γ по сравнению с теоретически предсказанным отношением γ = 3 для оптических переходов между свободными электронами и дырками является различие огибающих волновых функций легких и тяжелых экситонов, обусловленное различием их эффективных масс. Разработан более полный теоретический подход, включающий гамильтониан Латтинжера для описания сложной валентной зоны кристалла GaAs. Предложена и реализована вычислительная схема, в рамках которой экситонный гамильтониан записывается в представлении собственных функций оператора углового момента относительного движения электрона и дырки, и рассматривается ограниченный гамильтониан, который включает в себя несколько состояний легких и тяжелых экситонов. Для дальнейшей адаптации к вычислительным возможностям персональных компьютеров реализован алгоритм дискретизации оператора Гамильтона на неравномерной сетке. Неравномерная сетка позволила также более точно моделировать волновую функцию экситона при совпадающих координатах электрона и дырки, что важно для расчетов свето-экситонного взаимодействия. Установлено, что энергии нижайших экситонных уровней, вычисленные в рамках этого подхода, мало отличаются от энергий, полученных в упрощенном подходе. Константы радиационного уширения, вычисленные в рамках упрощенного и полного подходов, также различаются незначительно, в пределах 5%.
3. Нелинейная динамика неизлучающих экситонов в квантовых ямах GaAs/AlGaAs. Проведенное экспериментальное и теоретическое исследование показывает, что экситонная система в квантовых ямах ведет себя как сильно нелинейная среда. Установлено, что нелинейный оптический отклик светлых экситонов обусловлен их взаимодействием с темными экситонами и свободными носителями заряда, которые образуют безызлучательный резервуар. Двумерная плотность и динамика квазичастиц в резервуаре контролируются несколькими процессами. Определены наиболее важные процессы и их характерные скорости. Резервуар заполняется путем рассеяния фоторожденных экситонов в состояния с большими волновыми векторами в плоскости квантовой ямы, превышающими волновой вектор света. Эффективность рассеяния нелинейно зависит от мощности возбуждения из-за просветления экситонного перехода. Эффективность также зависит от двумерной плотности квазичастиц, взаимодействующих со светлыми экситонами. Темные экситоны не взаимодействуют со светом и живут в исследуемой структуре десятки наносекунд. Плотность экситонов в резервуаре зависит от процессов его опустошения. В высококачественных гетероструктурах основным механизмом опустошения резервуара при низких температурах является рассеяние экситонов в световой конус, где они быстро рекомбинируют с испусканием фотонов. Рассеяние экситонов на носителях заряда доминирует над другими процессами опустошения резервуара. Увеличение плотности квазичастиц в резервуаре приводит к уменьшению поперечного сечения рассеяния σ. Это явление связано с увеличением среднего волнового вектора q квазичастиц в резервуаре и соответствующим уменьшением энергии их обменного взаимодействия.
4. Спектры экситонного отражения квантовой ямы GaAs/AlGaAs в электрическом поле при дополнительном оптическом возбуждении. Разработана методика экспериментального исследования спектров отражения гетероструктур с квантовыми ямами, к которым приложено электрическое напряжение, в условиях дополнительного селективного оптического возбуждения в различные экситонные резонансы. Обнаружены энергетические сдвиги (эффект Штарка) и уширения экситонных резонансов при приложении как положительного, так и отрицательного напряжения к поверхности образца. Изучены зависимости энергетического сдвига и уширения от величины приложенного напряжения, а также от спектра и мощности оптического возбуждения. Установлено, что в отсутствии дополнительного оптического возбуждения эффект Штарка в отрицательных полях не наблюдается. Оптическое возбуждение, как в экситон буферного слоя, так и в резонанс Xhh1 тяжелого экситона в квантовой яме, приводит к сдвигу экситонного резонанса в сторону более низких энергий (красная область спектра) при приложении отрицательного напряжения. Мы предполагаем, что этот эффект связан с рождением свободных носителей заряда в толстом буферном слое GaAs. В результате накопления носителей заряда происходит экранирование электрического поля в этом слое, и напряжение прикладывается к более тонкому эпитаксиальному слою, включающему барьерные слои и слои квантовой ямы. Тем самым, напряженность поля увеличивается в несколько раз. В области напряжений U < -1 В наблюдается различие сдвигов резонанса тяжелого экситона при возбуждении в объемный экситон и в резонанс Xhh1: в последнем случае сдвиг значительно меньше и перестает зависеть от напряжения при U < -1.3 В. Мы предполагаем, что это обусловлено частичной компенсацией штарковского сдвига диполь-дипольным взаимодействием светлых экситонов с резервуаром дипольно-поляризованных темных экситонов. Подтверждением этой гипотезы служит отсутствие такого вклада поляризованного резервуара при возбуждении в объемный слой GaAs. При положительных напряжениях также наблюдается сдвиг Xhh1 резонанса в красную область спектра. В отсутствие дополнительного возбуждения штарков сдвиг наблюдается при напряжении U > 0.3 В. При возбуждении в Xhh1 экситон, его сдвиг существенно меньше, чем при отрицательных напряжениях. При возбуждении в объемный экситон наблюдается расщепление Xhh1 резонанса на два пика. Дополнительное оптическое возбуждение приводит к увеличению нерадиационного уширения при обоих знаках напряжения. В отсутствие возбуждения уширение растет только при положительном напряжении. Все эти особенности сдвигов требуют отдельного исследования.
5. Моделирование магнито-Штарк эффекта для экситонов в широких квантовых ямах в продольном магнитном поле. Разработан метод численного расчета экситонных состояний в широких квантовых ямах с учетом смешивания подзон тяжелых и легких дырок в валентной зоне полупроводниковых материалов на основе GaAs. Метод был дополнительно модифицирован для расчета экситонных состояний в сверхширокой яме, L = 330 nm, для которой ранее были экспериментально изучены спектры отражения. Модификация заключается в переводе экситонного гамильтониана в координаты центра масс Z и относительного движения электрона и дырки z. Части гамильтониана, описывающие состояния легких экситонов также были переведены в эти координаты. В численный расчет были введены возникшие при этом перекрестные члены гамильтониана, смешивающие движение центра масс с относительным движением экситона. Преобразованный таким образом гамильтониан позволяет сократить область расчета в направлении z благодаря кулоновскому взаимодействию, которое эффективно подавляет распространение волновой функции вдоль этой оси. Выполнен расчет энергии нескольких десятков размерно-квантованных экситонных состояний в магнитном поле от нуля до 10 Тл, отдельно для экситонов с проекцией углового момента Jz = +1 и Jz = -1, и сделано сравнение с аналогичными данными, полученными из эксперимента. Установлено, что разработанный подход позволяет хорошо описать основные закономерности, наблюдаемые в эксперименте. В частности, учет смешивания легких и тяжелых экситонов позволил объяснить асимметрию энергетических сдвигов для экситонов с различными проекциями углового момента. Разработанный алгоритм расчета был реализован в виде программы для персонального компьютера. Время расчета полевых зависимостей для 30 уровней составило менее двух суток.
6. Низкотемпературная экситонная динамика в квантовой яме CdTe/CdZnTe. Выполнено экспериментальное исследование энергетической структуры экситонных состояний в спектрах отражения гетероструктуры с одиночной квантовой ямой (КЯ) CdTe/Cd0.95Zn0.05Te толщиной 47 нм. Проведен квантово-механический расчет энергий и констант свето-экситонного взаимодействия нескольких размерно-квантованных состояний тяжелого экситона. Построен модельный спектр отражения. Показано, что он хорошо воспроизводит экспериментальный спектр с использованием всего двух свободных параметров – общего энергетического сдвига всех состояний и нерадиационного уширения. С помощью спектрально-разрешенного метода “накачка-зондирование” изучена динамика нерадиационного уширения экситонных состояний, которое обусловлено взаимодействием светлых экситонов с резервуаром темных экситонов с волновым вектором, превышающим волновой вектор фотонов. Обнаружено, что время жизни темных экситонов в резервуаре превышает период следования лазерных импульсов Tl = 12.5 нс. Изучение мощностных зависимостей динамики нерадиационного уширения показало сильную нелинейность оптического отклика экситонной системы, аналогичную нелинейному отклику экситонов в квантовых ямах GaAs/AlGaAs.
7. Когерентная динамика экситонов в квантовых ямах GaAs/AlGaAs. Разработана теоретическая модель когерентной нелинейной динамики экситонов в квантовой яме GaAs/AlGaAs, ранее экспериментально исследованной в схеме «накачка-зондирование» со спектральным разрешением. В модели рассмотрена пятиуровневая система состояний, в которой есть одно основное (вакуумное) состояние системы и четыре состояния экситонов с легкими и тяжелыми дырками, разделенных по спину. Оказалось, что обнаруженную осциллирующую компоненту радиационного уширения экситонных резонансов в различных поляризационных конфигурациях эксперимента можно интерпретировать как проявление квантовых биений состояний экситонов с легкой и тяжелой дырками. Для описания осциллирующего энергетического сдвига экситонных линий в модели учтено обменное взаимодействие между экситонами с разными волновыми векторами. Обменное взаимодействие между экситонами, рожденными накачкой, и экситонами пробного пучка рассмотрено в соответствии с ранее развитой моделью и обобщено для пятиуровневой энергетической схемы. Параметры модели, такие как величина расщепления между экситонными состояниями и величины радиационного и нерадиационного уширений экситонных состояний, получены из феноменологической подгонки экспериментальных спектров. Энергия обменного взаимодействия была подгоночным параметром модели. Результат теоретических расчетов когерентной динамики экситонов в данной модели находятся в согласии с экспериментальными данными.
8. Ширина уровней и энергетический сдвиг резонансных состояний примесных электронов в квантовых ямах. Проведены теоретические расчеты ширины уровней и величины энергетических сдвигов резонансных состояний примесного электрона в квантовых ямах с бесконечными барьерами. Изученная система подобна экситонной системе, но допускает более точное численное решение. Вычислительная схема основана на разработанном конечно-разностном алгоритме в сочетании с методом комплексного скейлинга. При численном решении использовались материальные параметры для GaAs. Исследована зависимость ширины уровней и энергетических сдвигов от толщины слоя квантовой ямы для примеси, локализованной в центре ямы. Результаты расчетов существенно улучшают теоретические оценки этих величин, сделанные другими авторами. В частности, установлено, что резонансные состояния, относящиеся ко второй подзоне размерного квантования, имеют пренебрежимо малые ширины уровней. Напротив, расчеты ширины уровней резонансных состояний для третьей подзоны размерного квантования показывают, что открытый ранее другими авторами степенной скейлинг уширений имеет место только для очень узких квантовых ям, когда их ширина много меньше боровского радиуса примесного электрона. Показано, что для квантовых ям шириной порядка боровского радиуса примесного электрона зависимость ширины уровней от ширины квантовой ямы оказывается линейной. При дальнейшем увеличении ширины ямы, линейный рост замедляется, ширина резонансов достигает своего максимума для ям шириной около 100 нм и затем постепенно убывает. Выполненные исследования впервые дают возможность пронаблюдать довольно сложный характер зависимости уширения линий уровней резонансных состояний в режимах, недоступных для применения строгой теории резонансов Фано. Результаты исследования открывают возможность оценки уширений резонансных состояний электрон-дырочных пар в полупроводниковых квантовых ямах.
Заключение. Полученные результаты, в целом, соответствуют целям и задачам исследований, запланированных на текущий год. Вместе с тем, не удалось развить ранее начатые исследования по направлению «Влияние диффузии экситонов на их взаимодействие», предусмотренном в пункте 3 плана. Причиной является отсутствие криостата замкнутого цикла охлаждения с низким уровней вибраций, который предполагалось приобрести из независимых средств. При наличии вибраций в используемом в настоящем проекте криостата микроскопические исследования, необходимые для выполнения пункта 3 плана, оказались малоперспективными. Тем не менее, сама постановка научной задачи представляется важной, и авторы проекта надеются вернуться к ней в случае приобретения требуемого криостата. Вместо этой задачи авторам проекта удалось решить несколько других задач, не запланированных на этот год. Прежде всего, тесное взаимодействие с технологами ресурсного центра «Нанофотоника» СПбГУ в течение всего срока выполнения проекта позволило выйти на рекордный уровень качества гетероструктур с квантовыми ямами GaAs/AlGaAs, выращиваемых методом молекулярной пучковой эпитаксии, и поставить задачу выращивания гетероструктур с высокодобротными микрорезонаторами. Такая задача была успешно решена, и выращена гетероструктура, на которой продемонстрирован поляритонный лазер (пункт 1 отчета). Это является хорошим заделом для дальнейших научных и технологических исследований. Другим направлением исследований, не запланированных в проекте, является изучение смешивания легких и тяжелых экситонов на энергетическую структуру состояний и свето-экситонное взаимодействие (пункт 2 отчета). Выполненное исследование позволило количественно изучить эффект смешивания, что важно для надежной интерпретации экспериментальных результатов, получаемых в рамках проекта. Еще одним незапланированным направлением исследований является изучение когерентной динамики экситонов (пункт 7 отчета). Здесь удалось построить модель нового явления, что делает исследования в этом направлении перспективными. Наконец, следует подчеркнуть, что вместо запланированных в пункте 4 теоретических исследований выполнено экспериментальное исследование динамики экситонов в резервуаре (пункт 3 отчета). В результате, исполнители проекта могут утверждать, что в отчетный период выполнен большой объем экспериментальных и теоретических исследований, превышающий запланированный объем работ. Таким образом, исследования выполнены в полном объеме.

описание вклада в работу каждого из участников (учётная форма ЦИТиС)

Игнатьев И.В.-руководство проектом, анализ экспериментальных данных, написание статей
Трифонов А.В.-экспериментальные исследования
Кузнецова М.С.-экспериментальные исследования
Григорьев Ф.С.- теоретические исследования
Грибакин Б.Ф.-теоретические исследования
Михайлов А.В.-экспериментальные исследования
Батаев М.Н.-экспериментальные исследования
Чукеев М.А.-экспериментальные исследования
Логинов Д.К.-теоретические исследования

передача полной копии отчёта третьим лицам для некоммерческого использования: разрешается/не разрешается (учётная форма ЦИТиС)

не разрешаю

проверка отчёта на неправомерные заимствования во внешних источниках: разрешается/не разрешается (учётная форма ЦИТиС)

не разрешаю
Краткое названиеRSF-2019
АкронимRSF_SR_IF_2019 - 4
СтатусЗавершено
Эффективные даты начала/конца1/01/2231/12/22

    Области исследований

  • полупроводниковые гетероструктуры, молекулярная пучковая эпитаксия, свето-экситонное взаимодействие, нелинейная оптическая восприимчивость, электрическое поле, магнитное поле, процессы рассеяния

ID: 90512096