Научная значимость и актуальность решения обозначенной проблемы.
В настоящее время электрохимические датчики активно применяются в экологической, пищевой и биомедицинской сферах. Однако их разработка и усовершенствование непрерывно продолжаются, в том числе как в части усиления характеристик существующих, так и расширения доступных для анализа реальных систем и решаемых практических аналитических задач. Электрохимические сенсоры по сравнению с другими классическими аналитическими методами (масс-спектрометрия, хроматография и т.д.) обладают очень высокой портативностью и могут быть доступны для широкого использования непрофессиональными пользователями как в быту, так и в промышленности. Экспрессность анализа, возможность непрерывного мониторинга и портативность обеспечили особую роль электрохимических датчиков в том числе в предиктивном техническом обслуживании, который является одним из важнейших компонентов интеллектуального производства и Индустрии 4.0. Постоянный мониторинг значимых параметров промышленных систем позволяет прогнозировать и предотвращать отказы и выход из строя оборудования, что в свою очередь позволяет сократить время простоя, снизить издержки и повысить безопасность труда.
Для устойчивого развития и рациональной разработки сенсорных систем с выдающимися аналитическими и эксплуатационными характеристиками необходим комплексный междисциплинарный подход, который позволяет объединить аналитическую задачу с другими областями, такими как материаловедение, инженерия и микрофабрикация. Однако, во многих случаях создание сенсорных платформ с необходимой производительностью все равно остается трудно достижимой целью, так, например, при анализе сложных смесей нескольких структурно схожих компонентов в реальных матрицах могут возникать различные помехи, приводящие к увеличению аналитических ошибок и нарушению линейной зависимости между откликом и концентрацией аналита.
В этом случае оптимальным выходом может стать использование сложных методов обработки данных, которые позволяют построить надежные калибровочные модели даже при неполной селективности и линейности отклика датчиков. Применение хемометрических инструментов (в том числе искусственных нейронных сетей (ИНС) открывает возможность эффективной работы с неидеальными аналитическими сигналами в реальных системах и/или при одновременном детектировании нескольких аналитов.
ИНС требуют существенно меньше априорных знаний о системе по сравнению с другими инструментами хемометрики. Они перспективны как для исследования электрохимических процессов, так и для качественного/количественного определения аналитов и обработки сигнала, который является результатом ряда сложных взаимодействий и матричных эффектов. Несмотря на это, в области анализа сложных систем применение ИНС изучено в недостаточной степени, подавляющее большинство публикации посвящено исследованиям с использованием стандартных печатных электродов или монометаллических фольг. Оптимизации материала электрода и его сенсорной активности зачастую уделяется меньшее внимание, и задача решается за счет программных средств. В данном проекте предлагается объединить возможности нанотехнологии и физико-химического тьюнинга свойств материалов с последующей обработкой сигнала методами машинного обучения.
Таким образом, комплексный подход, включающий разработку новых сенсорноактивных электродных материалов в сочетании с обработкой получаемых сигналов с использованием ИНС обеспечит снижение стоимости сенсоров, высокую точность разрешения сложных смесей аналитов и устойчивость сенсора к помехам.
Решение поставленной проблемы позволит создать эффективные сенсорные платформы, которые благодаря возможности работы в реальных системах без дополнительной пробоподготовки и возможности определения нескольких целевых аналитов одновременно будут обладать существенными преимуществами перед практически используемыми в настоящее время, в том числе в плане влияния на окружающую среду (сокращение производства отходов), социальную сферу (возможности использования датчиков непрофессионалами), экономику (ограничение использования первичных материалов/обслуживания).
Конкретная задача (задачи) в рамках проблемы, на решение которой направлен проект, ее масштаб и комплексность
Основной задачей проекта является определение оптимальных электродных материалов для широкого скрининга различных аналитов путем комбинированного использования вольтамперометрических методов анализа и метода многомерной обработки данных для интерпретации перекрывающихся сигналов при анализе широкого ряда фенольных соединений в реальных системах.
Для достижения поставленной задачи необходимо решить несколько подзадач
Дизайн и разработка методик синтеза электродных материалов с высокой сенсорной активностью по отношению к целевым аналитам.
Исследование влияния условий синтеза на функциональные свойства получаемых материалов (морфология, состав, сенсорная активность). Определение основных параметров, влияющих на функциональные характеристики и возможность получения систем с заданными свойствами, изучение фундаментальных факторов и механизмов определяющих свойства получаемых материалов.
Разработка аналитических методик для одновременного детектирования структурно близких аналитов с использованием синтезированных электродных материалов.
Оптимизация метода многомерной обработки данных с целью разделения перекрывающихся электрохимических сигналов и расширения области применимости сенсоров. Разработка регрессионных моделей для обработки полученных электрохимических данных, способных описывать нелинейные отклики датчиков, а также разделять перекрывающиеся сигналы в случае нескольких целевых аналитов.
Демонстрация применимости предлагаемого комплексного подхода с использованием реальных систем, оптимизация методик для конкретных реальных систем.
Таким образом, в ходе выполнения проекта будет решена междисциплинарная задача, которая позволит разработать новые подходы в анализе реальных смесей. Использование современных теоретических и экспериментальных подходов позволит провести широкоформатные исследования предлагаемых систем, как с точки зрения инженерии функциональных материалов и их применения, так и принимая во внимание возможность многомерной обработки полученных в результате анализа данных . Такой комплексный подход позволит определить оптимальные системы, перспективные для дальнейших исследований в данном направлении, то есть такие объекты, которые отвечают требованиям как с точки зрения материаловедения и хемометрики, так и с точки зрения экономики и экологии. Комбинирование задач дизайна материалов, полноценного исследования их функциональных свойств и обработки данных обуславливает сложность и масштаб решения поставленной проблемы. Кроме того, предлагаемые материалы и подходы могут быть использованы не только для электрохимического детектирования значимых аналитов, но и во многих смежных областях в том числе в катализе, солнечной энергетике, устройствах персонализированной медицины, в том числе для создания SERS устройств, что открывает возможность фабрикации на основе данных материалов платформ для бимодального сенсинга с использованием электрохимического детектирования и рамановской спектроскопии.
Научная новизна исследований, обоснование того, что проект направлен на развитие новой для научного коллектива тематики, обоснование достижимости решения поставленной задачи (задач) и возможности получения предполагаемых результатов
Предлагаемый проект будет включать в себя как разработку новый электродных материалов с высокой сенсорной активностью по отношению к целевым аналитам, так и поиск эффективных методов обработки получаемого сигнала с привлечением методов машинного обучения. Такой комплексный подход позволит разработать сенсорные системы с выдающимися аналитическими характеристиками, позволяющие проводить одновременный анализ нескольких аналитов в сложных многокомпонентных матрицах. Широкий скрининг электродных материалов позволит определить оптимальные материалы для различных типов реальных систем. Так как в литературе оптимизация сенсоров с точки зрения материала электрода с одной стороны и одновременно программная обработка сигнала с другой стороны описана в существенно недостаточной степени, то выполнение данного проекта позволит оценить применимость методов машинного обучения к электродам различной природы и получить систематические данные, позволяющие определить тренд для дальнейшего развития данного направления. В том числе определить наиболее перспективную архитектуру рабочих электродов для выбранного класса аналитов, которые позволяют с максимальной эффективностью проводить одновременный анализ максимального числа аналитов в реальных системах с учетом особенностей матрицы.
Коллектив исполнителей проекта имеет существенный опыт в разработке новых сенсорных материалов и исследовании их активности, в том числе по отношению к глюкозе, пероксиду водорода, допамину, парацетамолу и т.д. Кроме того стоит упомянуть весьма значительные наработки в области лазерной пространственно селективной фабрикации функциональных материалов, а также синтезе наноматериалов. Однако ранее авторами не использовались возможности компьютерной обработки сигналов для усиления характеристик сенсоров и расширения доступных для детектирования аналитов в реальных системах. Тем не менее коллектив обладает опытом построения и использования методов машинного обучения для анализа и предиктивного моделирования сигналов физико-химической природы. В частности, члены коллектива участвовали в проекте по разработке цифрового анализатора для определения содержания NOx в выхлопных газах дизельного двигателя.
Также стоит отметить, что коллектив авторов в качестве ведущей организации представляет Санкт-Петербургский государственный университет, который предоставляет полный доступ к ЦКП «Научный парк», который оснащен высококлассным оборудованием, необходимым для проведения запланированных работ и характеризации материалов с привлечением всех необходимых методов исследований (SEM, EDX, XPS, XRD, Raman и т т.д). При этом важным фактором также является наличие у авторов проекта в непосредственном распоряжении всего рутинного оборудования для проведения синтеза и электрохимических исследований (CV, CA, DPV и т.д.), а также необходимых программных пакетов и библиотек, что в совокупности с ЦКП обеспечивает максимальную производительность решения трудоемких рутинных задач и использование оборудования мирового уровня для характеризации материалов.
Таким образом, несмотря на новизну проекта как для научного сообщества в целом, так и для коллектива, наличие необходимой материальной базы для начала выполнения проекта, компетенции авторов и опыт предыдущих работ позволяют говорить о минимальных рисках выполнения проекта и о высокой вероятности достижения поставленных задач.
Современное состояние исследований по данной проблеме, основные направления исследований в мировой науке и научные конкуренты
Количественная оценка биологических или химических процессов имеет огромное значение для применения в различных сферах: медицине, биологии, биотехнологиях и экологии. Одним из перспективных способов решения данной проблемы являются электрохимические сенсоры, так как они обладают рядом существенных преимуществ перед стандартными методами анализа такими как хроматография, а именно портативность, легкость миниатюризации, низкими пределами обнаружения, в том числе при малых объемах аналита [Chem. Soc. Rev. 2010, 39(5), 1747]. Данные характеристики обеспечивают возможность применения сенсоров для всестороннего анализа объектов с пространственным и временным разрешением. Дальнейшее развитие электрохимических датчиков открывает возможности для создания устройств, способных выявлять риски и предотвращать нарушение функционирования производственных и биологических систем, оптимизировать аграрные процессы, управлять логистическими цепочками и т.д. [Chem. Rev. 2019, 119, 1, 1; Essays Biochem. 2016, 60, 1, 81; Sens. Actuator Rep. 2022, 4, 100087]. Однако существует ряд аспектов, которые сдерживают развитие новых передовых направлений, основанных на электрохимическом сенсинге. Например, при анализе смесей, содержащих нескольких структурно схожих компонентов в реальных системах, использование вольтамперометрических методик анализа может быть осложнено из-за перекрытия пиковых потенциалов аналитов, что приводит к появлению аналитических ошибок и нарушению линейной зависимости между откликом и концентрацией аналита, а также оказывает негативное влияние на селективность и воспроизводимость электродов [J. Pharm. Biomed. Anal., 2020, 179,112913]. Классическим путем решения данной проблемы является оптимизация электродных материалов и условий проведения измерений. Однако при таком подходе в парадигме изменения одного параметра эксперимента при фиксированных остальных поиск системы и условий, обеспечивающих максимальные показатели, становится нетривиальной задачей ввиду трудоемкости процесса, так как количество необходимых измерений растет в геометрической прогрессии при добавлении одного исследуемого параметра, а также из-за неучета возможность влияния параметров друг на друга [TrAC 2017, 88, 134].
Для систематической и статистически обоснованной оптимизации параметров были разработаны различные хемометрические инструменты, использование которых открывает возможность эффективной работы с неидеальными аналитическими сигналами в реальных системах. Одной из основных целей применения хемометрических методик является сокращение количества оптимизирующих экспериментов путем стратегического выбора значений независимых переменных для тестирования [ACS Sens. 2020, 5, 11, 3346]. Сокращение количества экспериментов приводит к снижению расхода химических реагентов, повышает эффективность работы и уменьшает количество отходов от эксперимента [Chem. Soc. Rev., 2010, 39, 301].
Кроме оптимизации условий синтеза и анализа, хемометрические методы являются одним из самых мощных инструментов обработки данных в области электрохимического сенсинга. Наряду с хорошо изученными и широко используемыми в настоящее время подходами на основе метода главных компонент (PCA) и метода множественной линейной регрессии (МЛР), одним из современных перспективных подходов для интеллектуального анализа и обработки данных является машинное обучение (ML) [Nature 2018, 559, 547]. Данные алгоритмы, а также искусственные нейронные сети (ИНС) привлекают внимание в области аналитической химии благодаря возможности получения большого количества экспериментальных данных для обучения моделей, а также способности находить скрытые нелинейные зависимости в данных [Nat. Commun. 2020, 11, 4895; Chem. Sci. 2019, 10 (34), 7913] .
Подходы, основанные на использовании методов машинного обучения и ИНС в частности, могут быть очень эффективным инструментом для моделирования химических процессов, например таких, как отклики биосенсоров. Это связано с тем фактом, что для работы нейросетей нужны только входные и выходные переменные, в то время как исследование взаимосвязей между параметрами изучаемого процесса не требуется [Sens. Actuators B, 2012, 164, 22]. ИНС способны точно моделировать линейные и нелинейные сигналы, адаптировать операции в реальном времени и вычислять результат за короткое время.
В последнее время все больше исследований посвящено применению ИНС в обработке различных типов сигналов электрохимических сенсоров. Ferentinos et al. [Procedia Eng., 2012, 47, 989], разработали систему ИНС для моделирования реакции биосенсора для обнаружения и классификации остатков пестицидов в пищевых продуктах. В другой работе ИНС использовалась для моделирования сигнала оптического биосенсора для определения содержания фенола [Sens. Actuators, B, 2008, 134, 959]. Хоу и др. [J. Funct. Foods, 2016, 24, 37] использовали биосенсор ИНС-глутаминовой кислоты для косвенного мониторинга производства иммуномодулирующих пептидов. Бинарные фосфорорганические смеси количественно определялись в молоке с помощью автоматической проточной системы биосенсор-ИНС [Sens. Actuators, B, 2015, 208, 228]. Еще в одной работе был разработан интегрированный биосенсор лакказ/ИНС позволяющий определять концентрацию катехола в режиме онлайн и с высокой точностью [Biochem. Eng. J. 2017, 128, 1]. В работе [Mater Lett, 2018, 233, 294] была применена технология ИНС для прогнозирования емкости суперконденсаторов на основе углерода, было показано, что по сравнению с другими методами машинного обучения, такими как линейная регрессия и Lasso, ИНС демонстрирует наилучшую точность и адаптивность в прогнозировании емкости.
Стоит отметить в области анализа сложных систем применение ИНС остается не изученным в достаточной степени. Опубликован ряд исследований, в которых нейронные сети были использованы для проведения количественного анализа, однако базис доступных аналитов и систем весьма узок.
Например, в работе [Comput. Electron. Agric. 2021, 47, 1, 173] Группа Wen получила гибкий электрод для определения салициловой кислоты на основе простого одноразового лазерно-индуцированного пористого графена методом прямой лазерной печати. Затем для создания интеллектуального сенсорного анализа путем исследования взаимосвязи между входными переменными и выходными характеристиками была обучена нейросеть, которая в дальнейшем была использована для прогнозирования сведений о концентрации по входным электрохимическим данным. Для проверки надежности прогноза было предложено увеличивать количество вариаций параметров эксперимента, таких как изменения pH, наличие загрязняющих соединений или увеличивать количество измерений реальных образцов в качестве входных данных.
В вышеупомянутых работах большинство исследований проведено с использованием коммерчески доступных печатных электродов или металлических фольг. Синтез и оптимизация материалов для дальнейшей обработки сигнала обсуждается в литературе достаточно редко, кроме того отсутствует систематический взгляд на проблему и сравнение материалов разных классов. В то же время, использование наноматериалов и металл-органических каркасных структур позволит значительно улучшить характеристики электрохимических сенсоров [ChemElectroChem 2018, 5, 1, 6; Mikrochim Acta 2018, 185, 7, 358].
В работе [Fuel, 2019, 236, 803] метод обработки данных с помощью ИНС был использован для оценки качества биотоплива с использованием металлического платинового электрода в качестве рабочего. Одновременное вольтамперометрическое определение смеси антиоксидантов затруднено из-за наложения пиков в электрохимических реакциях, что делает невозможным использование индивидуальных калибровочных кривых, применение же ИНС позволило одновременно детектировать бутилированный гидроксианизол (БГА), бутилированный гидрокситолуол (БГТ), пропилгаллат (ПГ) и трет-бутилгидрохинон (ТБГХ). Синтез электродных материалов для создания интеллектуальных платформ с последующей машинной обработкой сигнала развивается в группе проф. Коллективом Wen Yangping была показана возможность применения лазерных методов синтеза для получения наносенсорного датчика оценки свежести рыбы путем одновременного обнаружения ксантина и гипоксантина, помощью модели машинного обучения на основе алгоритма искусственной нейронной сети [Microchem. J 2021, 162, 105855]. В этой же научной группе данный метод был использован для определения количества амаранта на электроде MWCNT/N-допированный графен/PEDOT:PSS [ACS Omega, 2020, 5, 28452] и малеинового гидразида на электроде PEDOT-COOH, модифицированном наночастицами меди [Microchim. Acta, 2019, 186, 543].
Композитные материалы, которые будут получены в рамках предлагаемого проекта, могут обладать не только высокой сенсорной активностью, но и также благодаря наличию плазмонных компонентов обладать способностью к усилению сигналов спектроскопии комбинационного рассеяния света. Таким образом, открывается возможность для реализации режима бимодального сенсинга на основе электрохимического детектирования и поверхностно-усиленной рамановской спектроскопии, который позволяет не только повысить надежность обнаружения за счет взаимной проверки двух сигналов [Talanta 2021, 232, 122405]. Кроме того, данный подход компенсирует ограничения, присущие каждому методу в отдельности, и объединяет их уникальные преимущества, тем самым демонстрируя определенный синергетический эффект на эффективность анализа [Biosens. Bioelectron., 2021, 190, 113386; J. Photochem. Photobiol. A: Chem. 2020, 400, 112702]. Так перспективность данного направления в комбинации с ИНС была продемонстрирована на примере обнаружения тяжелых металлов в почве [Sens. Actuators B 2022, 366, 131922; ACS Sens. 2017, 2, 12, 1869]. Было показано, что машинное обучение в сочетании с синергетическим эффектом детектирования на основе флуоресценции и электрохимии позволяет устранить взаимные помехи между различными аналитами и повысить чувствительность и точность обнаружения.
В связи со всем представленным выше, при работе над данным проектом предлагается объединить возможности нанотехнологий, лазерной фабрикации и методов машинного обучения с целью создания новых эффективных сенсорных платформ.
Предлагаемые методы и подходы, общий план работы на весь срок выполнения проекта и ожидаемые результаты
В ходе выполнения проекта планируется осуществить широкий скрининг электродных материалов и целевых аналитов для определения наиболее перспективных систем, которые в комбинации с обработкой сигналов методами машинного обучения обеспечивают возможность одновременного детектирования максимально возможного числа аналитов в реальных системах.
В качестве целевых аналитов выбраны различные фенольные соединения, детектирование которых составляет важный практический интерес. В качестве отдельных групп можно выделить: (i) синтетические консерванты (бутилированный гидроксианизол (BHA), бутилированный гидрокситолуол (BHT), пропилгаллат (PG) и трет-бутилгидрохинон (TBHQ)), (ii) производные и изомеры дигидроксибензола (катехол (CA), гидрохинон (HY) и т.д.).
Аналиты каждой из групп зачастую присутствуют в реальных образцах одновременно и ввиду близости окислительно-восстановительных потенциалов являются мешающими агентами по отношению к друг другу. Таким образом, в данных системах возможность разрешения сигналов с привлечением методов машинного обучения становится перспективным направлением для создания сенсоров с требуемыми аналитическими характеристиками.
Для получения рабочих электродов будут использоваться лазерные методы синтеза, которые обеспечивают пространственную селективность нанесения материала, что достигается за счет локализованного взаимодействия лазерного излучения с прекурсорами и/или поверхностью подложки. Таким образом, химическая реакция протекает в строго ограниченном объеме микрореактора формируемого лучом лазера, при этом в зависимости от параметров системы возможна инициация как фото-, так и термо процессов, а также их комбинации приводящей к получению материалов со свойствами существенно отличающимися от свойств материалов того же класса, полученных классическими методами мокрой химии. Такой подход открывает возможность для создания электродов на различных непланарных поверхностях сложной формы, что затруднено при использовании широко распространенных методов литографии, ролл-ту-ролл и т.д. кроме того данный подход открывает возможность для экспрессного измерения геометрии электродов, так как не требует изготовления фотомасок или иных устройств задающих необходимую форму электродов.
Метод лазерно-индуцированного синтеза позволяет получать широкий спектр проводящих материалов в зависимости от используемого типа прекурсора и лазерного излучения. Варьирование параметров лазерного воздействия в комбинации с оптимизацией состава исходной смеси позволяет управлять морфогией и составом синтезируемых материалов. В данном проекте планируется использовать как электроды из углеродных материалов, так и металлические и полиметаллические системы.
Для синтеза металлических электродов будет использоваться растворы солей соответствующих металлов, где при лазерном облучении возможна фото- или термоинициация реакции восстановления металла с осаждением последнего на подложку.
Для получения углеродных электродов в качестве прекурсора будет использоваться пленки углеродных прекурсоров, например, оксида графена, который аналогично металлам восстанавливается под действием лазерного излучения, а также за счет термического воздействия вплавляется в подложку, что обеспечивает высокую адгезию получаемых слоев. Кроме того в процессе лазерного синтеза за счет тонкой настройки параметров облучения открывается возможность для реализации контролируемого удаления функциональных групп и создания электродов с требуемыми функциональными свойствами, в том числе сопротивлением (1 Ом - 100 кОм), смачиваемостью поверхности и пористостью [Biosens Bioelectron. 2020, 166, 112426; Carbon N Y. 2019, 151, 148].
Кроме того, данный подход позволяет получать композитные системы металл-углерод, благодаря использованию пленки металлические наночастиц в качестве фотометрического преобразователя. Нагрев приводит к плавлению полимера и его графитизации с проникновением наночастиц в данную структуру, что было продемонстрировано на примере наночастиц алюминия [Adv Funct Mater. 2021, 2008818]. Данный подход будет существенно расширен в рамках предлагаемого проекта, так как изменяя природу и форму наночастиц можно существенно варьировать свойства получаемых материалов, так например использование серебряных и золотых наночастиц позволит получать ГКРС активные композиты, которые также могут проявлять сенсорную и электрокаталитическую активность.
Вышеописанный методы лазерного синтеза будут использоваться для создания базовых электродов, которые будут впоследствии модифицироваться для создания композитных систем с улучшенными сенсорными свойствами. В качестве модификаторов будут использоваться наноматериалы различной природы, в том числе металлы (Au, Ag и т.д.), метал-органические каркасные структуры и т.д.
Синтезированные электродные материалы будут всесторонне охарактеризованы такими методами как сканирующая электронная микроскопия (SEM) для изучения морфологии и размера частиц формирующих осадок, рентгеноспектральным микроанализом (EDX) для определения элементарного состава синтезируемых слоев, рентгенофазовым анализом (XRD) для определения фазового состава образцов. Фотоэлектронная спектроскопия (XPS) будет использована для оценки состояния поверхностных слоев и полноты восстановления прекурсоров под действием лазерного излучения, методом спектроскопия комбинационного рассеяния будут определен состав синтезируемых углеродных материалов.
Для создания интеллектуальных электрохимических сенсоров, которые будут обладать требуемыми аналитическими характеристиками, на основе полученных экспериментальных сигналов будет построено и обучено несколько регрессионных моделей, таких как линейная и полиномиальная регрессия, дерево решений, машина опорных векторов (SVM), бустинговые алгоритмы, нейросетевые модели.
Указанные модели машинного обучения планируется использовать для извлечения сложных взаимосвязей между химическими структурами и их электрохимическими свойствами, а также для анализа сложных электрохимических данных для улучшения калибровки и классификации аналитов.
Создание регрессионных моделей включает в себя необходимость подготовки и предобработки полученных экспериментальных данных для удаления шума, пропущенных значений и нормализации. Для этого в зависимости от качества получаемых данных планируется использовать алгоритмы фильтрации, такие как скользящее среднее, экспоненциальное и вейвлет сглаживание, или же различные методы декомпозиции исходного сигнала на составляющие (singular spectrum analysis, empirical mode decomposition).
Прогнозные свойства построенных и обученных регрессионных моделей будут оцениваться по выбранным метрикам качества для различных типов аналитов и значений их концентраций, не представленных в обучающей выборке данных.
Имеющийся у научного коллектива научный задел по проекту, наличие опыта совместной реализации проектов
Руководитель и исполнители проекта представляют собой междисциплинарный коллектив, который включает специалистов с обширным опытом в областях лазерной фабрикации функциональных материалов, разработке электрохимических сенсоров и исследовании их свойств, синтезе наноматериалов с заданной морфологией, а также обработке сигналов и построению моделей машинного обучения. Представленный набор компетенций полностью покрывает поставленные в данном проекте задачи, что говорит о возможности достижения заявленных результатов, несмотря на то что предлагаемое направление является новым для коллектива.
Руководитель проекта имеет обширный опыт участия в проектах, поддерживаемых научными фондами России в качестве исполнителя, в том числе основного исполнителя проектов РНФ. Руководитель проекта имеет обширный опыт в синтезе сенсорноактивных материалов и наноматериалов, подтвержденный публикациями в ведущих мировых научных изданиях, в том числе Nature Catalysis.
В ходе предыдущих исследований с активным участием руководителя и исполнителей проекта проекта были разработаны пути лазерного синтеза различных функциональных материалов [Nanomaterials, 2021, 11 (12), 3356; Composites Part B: Engineering, 2019, 157, pp. 322; Carbon N Y. 2022;194: 154; Adv Funct Mater. 2021, 2008818; Carbon N Y. 2019, 151, 148]. В том числе систематизированы закономерности процесса лазерно-индуцированного формирования металлических и оксидных наноструктурированных материалов на поверхности различных диэлектриков, изучены физические и химические факторы, определяющие состав, морфологию и функциональные свойства синтезируемых материалов. Кроме того, группой впервые было предложено и активно развивается в настоящее время лазерный синтез в среде глубоких эвтектических растворителей [New J. Chem., 2021, 45, 46, 21896; Mater. Lett., 2022, 308, 131085].
Помимо разработки синтетических подходов и изучения механизмов формирования материалов под действием лазерного излучения, научной группой были исследованы функциональные свойства исследуемых систем. В том числе, показана высокая электрокаталитическая активность получаемых материалов, которые были использованы в качестве индикаторных электродов в трехэлектродной электрохимической ячейке, по отношению к глюкозе, перекиси водорода и L-аланину, обнаружена их высокая чувствительность и селективность [ACS Omega, 2021, 6 (28), pp. 18099; RSC Advances, 11 (32), pp. 19521; Applied Surface Science, 2019, 488, pp. 531; Analytica Chimica Acta, 2018, 1044, pp. 138; Crit Rev Anal Chem. 2022; 1–25]. Также изучена возможность применения медных осадков, получаемых лазерно-индуцированным осаждением из раствора в качестве гетерокатализаторов на примере реакции гомосочетания и кросс-сочетания Соногаширы. Разработаны методики коллоидного синтеза частиц строго определенных форм и размеров на основе благородных металлов, исследована их активность в реакции восстановления диоксида углерода [Nanoscale, 2019, 11 (7), pp. 3378]. Кроме того, определены факторы, влияющие на структурную стабильность наноэлектрокатализаторов в катодных процессах [Nat Catal, 2021, 4 (6), pp. 479].