Решение обозначенной проблемы, а именно увеличение эффективного времени когерентности экситонов и их комплексов, может привести к расширению спектра систем, подходящих для квантовых вычислений, что является актуальной задачей. Успешная экспериментальная реализация предлагаемого протокола позволит эффективно сохранять когерентность системы на временах, превышающих время энергетической релаксации экситонов. Решение задачи способствует снижению влияния ограничивающего фактора потери когерентности, что может быть использовано как в области фундаментальных исследований сверхбыстрой когерентной динамики, так и в сфере прикладных квантовых технологий.
Для теоретического описания эксперимента была построена модель формирования трехимпульсного фотонного эха. Была рассмотрена простейшая трехуровневая система, состоящая из основного и двух возбужденных состояний – «светлого», адресуемого светом, и «темного», связанного со «светлым» за счет прецессии. Анализ представлен в дополнительных материалах. Такая система соответствует экспериментально изучаемой в проекте экситонной системе при ко-поляризованном возбуждении и детектировании в присутствии поперечного магнитного поля. Также в условия задачи были введены феноменологические скорости затухания населенностей уровней. Решение задачи было получено в формализме матриц плотности. Были получены дифференциальные уравнения, описывающие поведение системы между вторым и третьим импульсом протокола стимулированного фотонного эха, то есть в процессе эволюции населенностей. Полученное характеристическое уравнение позволило классифицировать решения этих дифференциальных уравнений, и соотнести их с разными режимами затухания сигнала стимулированного фотонного эха. Также было получено аналитическое решение для предельного случая равных скоростей затухания.
С помощью методов спектроскопии отражения и фотолюминесценции была проведена характеризация образцов с квантовыми ямами InGaAs/GaAs различной толщины и состава. Был отобран образец с тонкой 3-нм квантовой ямой InGaAs/GaAs с 3% концентрацией In в слое ямы. Была проведена обширная линейная спектроскопия образца в области оптического перехода тяжелого экситона в кв. яме. Были получены спектры поляризационной фотолюминесценции и спектры отражения, измеренные при температурах Т=4-10 К, для чего образец помещался в гелиевый криостат замкнутого цикла. Результаты линейной спектроскопии отражены в публикации за первый год реализации проекта I. A. Solovev et al, Phys. Rev. B 106, 115401 (2022). Спектры демонстрируют изолированный выраженный пик с энергией кванта фотона Е=1.510 эВ, соответствующий излучательной рекомбинации экситона. Данные методы позволили определить спектральное положение экситонного резонанса, величины радиационной спектральной ширины и нерадиационного уширения экситонной линии.
После проведения характеризации данный образец был исследован с помощью нелинейного оптического метода фотонного эха (ФЭ). Для этого образец возбуждался последовательностью двух пикосекундных лазерных импульсов, временная задержка между которыми задавалась с помощью оптических линий задержки. Был обнаружен сигнал фотонного эха при резонансном возбуждении в резонанс экситона с тяжелой дыркой. Сигнал эха представляет собой пик Гауссовой формы, возникающий на удвоенной задержке между импульсами. Был измерен временной профиль сигнала эха с пикосекундным временным разрешением, из ширины которого была определена величина неоднородного разброса экситонного ансамбля Г2* порядка 90 мкэВ. Так как сигнал двухимпульсного фотонного эха экспоненциально затухает при увеличении задержки между импульсами, измерение кинетики затухания сигнала позволило определить время необратимой фазовой релаксации Т2. Для отобранного образца время Т2 находится в диапазоне составляет 20-30 пс, что является достаточным для наблюдения осцилляций сигнала спин-зависимого фотонного эха при приложении перпендикулярного магнитного поля. Нами был применен недавно развитый метод поляриметрии фотонного эха. Измерения продемонстрировали зависимости, теоретически ожидаемые для экситонной системы, что дополнительно подтверждает природу исследуемого резонанса. Результаты данных исследований приведены в публикации I. A. Solovev et al, Phys. Rev. B 106, 115401 (2022).
Исследование сигнала двухимпульсного ФЭ в нулевом магнитном поле позволили определить оптимальные параметры эксперимента, такие как интенсивности возбуждающих импульсов и поляризационная конфигурация. При B = 0 T кинетика затухания сигнала представляет собой моноэкспоненциальную функцию задержки между импульсами с Т2=30 пс при колинеарном возбуждении и детектировании. Приложение поперечного магнитного поля вдоль горизонтальной линии (H) существенно меняет форму сигнала – помимо экспоненциального затухания сигнал проявляет осцилляции. Эксперимент показал, что частота осцилляций и форма сигнала зависят от поляризационной геометрии. При возбуждении светом, линейно поляризованным вдоль направления магнитного поля (горизонтальная геометрия HH-H), частота осцилляций монотонно растет с амплитудой магнитного поля, в то время как для света, линейно поляризованного перпендикулярно магнитному полю (вертикальная геометрия VV-V), форма сигнала слабо зависит от величины поля в диапазоне B = 1-6 Т.
Экспериментально были получены кинетики затухания ФЭ в коллинеарных геометриях (HH-H, VV-V, диагональная геометрия DD-D) и в геометрии, при которой первый и второй импульсы имеют линейную поляризацию, перпендикулярную друг другу (DX-D), при сканировании амплитуды магнитного поля в диапазоне магнитных полей 0-6 T. Для теоретического анализа была разработана 5-уровневая модель экситона в поперечном магнитном поле, состоящая из основного состояния, двух светлых экситонных состояний и двух темных экситонный уровней. Аналитическая модель показывает, как форма осцилляций зависит от поляризационной геометрии эксперимента, и результаты моделирования позволили полностью описать все имеющиеся экспериментальные данные. Был проведен анализ данных с помощью аппроксимации массива кинетик, измеренных в разных геометриях при одинаковой величине магнитного поля. В результате были получены зависимости g-факторов электрона и дырки в экситоне, а также оценки величины константы обменного взаимодействия и величины неоднородного разброса дырочного g-фактора. Исследования показали, что частота ларморовской прецессии, наблюдаемая в кинетике затухания ФЭ, определяется либо суммой (HH-H), либо разностью (VV-V) электронного и дырочного g-фактора. Таким образом апериодический режим осцилляций ФЭ может быть реализован не только при относительно малых магнитных полях (0.4 Т для HH-H) но и практически во всем диапазоне имеющихся магнитных полей 1-6 Т в геометрии VV-V, так как разница g-факторов электрона и дырки слабо зависит от магнитного поля в исследуемой структуре.
Следующим этапом был переход в трехимпульсный режим стимулированного фотонного эха (СФЭ). Для проведения эксперимента по СФЭ была произведена модернизация экспериментальной установки. Неполяризующий расщепитель оптического пучка был встроен для отщепления возбуждающего света в дополнительный третий канал. Управление задержкой оптического импульса в третьем канале реализовано с помощью дополнительно установленной оптической моторизированной линии задержки. Перед фокусировкой на образец импульсы, следующие по второму и третьему каналу, смешиваются с помощью неполяризующего расщепителя и попадают на образец под одним и тем же углом (k2=k3), что позволяет в одинаковых условиях проводить измерение двухимпульсного ФЭ и трехимпульсного СФЭ.
Был обнаружен сигнал SPE. При задержках между импульсами t12=15.5 пс t23=40 пс временной профиль четырехволнового смешения в направлении 2k2-k1 ожидаемо состоит из трех гауссовых пиков, два из которых соответствуют двухимульсному ФЭ (PE12 tref=31 пс, PE13 tref=111 пс) и трехимпульсному СФЭ в момент времени (SPE tref=69 пс). Графики приведены в дополнительных материалах.
Можно заметить асимметричность профиля первого ФЭ и небольшое отклонение момента времени возникновения СФЭ от ожидаемого в случае модели двухуровневой системы, возбуждаемой дельта-импульсами. Так как установка обладает временным разрешением сигнала и позволяет детектировать сигнал в интересующий момент времени tref=2t12+t23 , мы можем отфильтровать СФЭ от двухимпульсного ФЭ и отследить кинетику затухания СФЭ при сканировании задержки t23. Сигнал затухает моноэкспоненциально с характерным временем затухания населенности Т1= 15 пс.
После выбора оптимальных параметров лазерного возбуждения были измерены кинетики затухания СФЭ при включении поперечного магнитного поля B = 0.5 и 0.7 T. Кинетика сигнала существенно меняется – время затухания населенности увеличивается и проявляется осцилляционный характер. Измерения наглядно демонстрируют проявление когерентной динамики темных экситонов, а именно замешивание населенностей светлых и темных экситонных уровней благодаря Ларморовской прецессии экситонного спина в поперечном поле. Наблюдается общее согласие между моделью и экспериментальными данными. При B=0.5 Т наблюдается апериодический режим осцилляций СФЭ, при котором время затухания сигнала увеличивается с 15 пс до 70 пс. Однако в отличие от двухимпульсного эксперимента, где происходило замешивание светлой и темной когерентности, в эксперименте спин-зависимого СФЭ населенности светлых и темных экситонов, согласно модели, замешиваются со спиновой когерентностью. Поэтому время, извлекаемое из кинетики при B=0.5 T, определяется релаксацией и населенностей, и спиновой когерентности возбужденных состояний. Для разделения различных вкладов в эффективное увеличении времени затухания сигнала СФЭ в дальнейшем необходимо проведение сканирования магнитного поля как в области больших полей до 6 Т, так и сканирование в области 0-1 Т для определения условий максимально эффективного переноса населенности в темное состояние.
Результаты исследований за 1 год проекта были опубликованы в научном журнале Physical Review B (квартиль Q1) DOI: 10.1103/PhysRevB.103.235312 , а также представлены на следующих конференциях – Енисейская Фотоника 2022 https://conf.sfu-kras.ru/yenisey-photonics2022/program , 24 Конференция физики полупроводников https://www.semicond.ru/images/conf2022/Theses.pdf , ВПНК им. Жореса Алфёрова http://alferovconference.ru . Руководитель проекта совершает научный визит в лабораторию технического университета Дортмунда для проведения дополнительных исследований спин-зависимого СФЭ от экситонов и трионов в поперечном магнитном поле.
Была построена теоретическая модель, описывающая затухание сигнала стимулированного фотонного эха в трехимпульсном эксперименте. В модели было получено характеристическое уравнение, включающее в себя основные параметры эксперимента – скорости затухания населенностей и частоту прецессии. Изучение возникающего при построении модели характеристического уравнения позволило выделить три основных режима затухания сигнала стимулированного фотонного эха: апериодический, осциллирующий и переходный между ними критический режим. Наибольший интерес представляет ожидаемый при малых полях апериодический режим, в котором, несмотря на присутствие магнитного поля, не наблюдаются осцилляции населенностей. Данный режим позволяет существенно увеличить время хранения когерентности в протоколе стимулированного фотонного эха. Рассмотренный предельный случай равных скоростей затухания позволил продемонстрировать эти три режима в аналитическом виде. Решение задачи в общем виде возможно только путем анализа характеристического уравнения, и в большинстве случаев является численным.
В ходе проведения обширной линейной и нелинейной спектроскопии InGaAs/GaAs квантовых ям были определены параметры экситонных резонансов. В яме InGaAs/GaAs толщиной 3 нм и 3% содержанием индия в слое яме при температуре Т=10 К нижайшего уровень экситона с тяжелой дыркой (HH) имеет спектральное положение Е=1.510 эВ. Радиационная ширина ℏГR спектральной линии составляет 35 мкэВ, нерадиационное уширение ℏГNR=70 мкэВ. Коэффициент отражения от квантовой ямы достиг 10% в области экситонного резонанса. Спектроскопия фотолюминесценции проявила свечение линии, соответствующей биэкситонному переходу, с энергией перехода Е=1.509 эВ. Энергия связи биэкситона, определяющая энергетическое расстояние между экситонной и биэкситонной линиями, составляет Eb(XX) = 1.1 ± 0.2 мкэВ. С помощью измерений кинетики затухания двухимпульсного фотонного эха было определено время необратимой фазовой релаксации экситонного ансамбля Т2=30 пс, что соответствует однородной ширине ℏГ2=22 мкэВ. Значение Т2 было определено в режиме, при котором эффекты дефазировки, индуцированной оптическим возбуждением, не имели существенного влияния. Измерения поляриметрии фотонного эха подтвердили экситонную природу исследуемого резонанса.
Модернизация экспериментальной установки позволила экспериментально пронаблюдать сигнал трехимпульсного стимулированного фотонного эха от ансамбля экситонов в квантовой яме InGaAs/GaAs. Экспериментальные графики приведены в дополнительных материалах. Из полученных данных по кинетике затухания амплитуды стимулированного фотонного эха было определено время энергетической релаксации экситонов Т1=15 пс в нулевом магнитном поле. При приложении поперечного магнитного поля B = 0.7 T в геометрии Фохта было обнаружено проявление ларморовской прецессии экситонного спина в кинетике затухания сигнала. При B = 0.5 T был экспериментально обнаружен апериодический режим, при котором наблюдается увеличение времени затухания сигнала с 15 пс до 70 пс. Данное увеличение связано с вовлечением темных долгоживущих экситонных состояний в процесс формирования сигнала спин-зависимого фотонного эха.
