Анализ современных литературных данных о критических состояниях в многокомпонентных гетерогенных флюидных системах с химическим взаимодействием веществ показывает, что основные экспериментальные работы в данной области принадлежат исполнителям проекта: одновременное рассмотрение критических фаз, фазовых (жидкость-жидкость) и химических равновесий. По результатам предварительного анализа на первом этапе экспериментально исследовались две расслаивающиеся системы с реакциями синтеза-гидролиза амилацетата и бутилацетата и реализацией критических состояний. Полученные данные о составах химически равновесных расслаивающихся растворов в системах уксусная кислота – n-бутиловый спирт – n-бутилацетат – вода и уксусная кислота – n-амиловый спирт – n-амилацетат – вода указывают на существование критических точек равновесия жидкость-жидкость на поверхности химического равновесия (в концентрационном тетраэдре) для обеих систем. Состав химически равновесного критического состояния отвечает точке пересечения критической кривой и поверхности химического равновесия. Одновременно получены данные о тройных подсистемах: равновесие жидкость–жидкость для систем уксусная кислота – n-амилацетат – вода, уксусная кислота – n-амиловый спирт – вода, n-амиловый спирт – n-амилацетат – вода при 293.15 K, 303.15 K, 313.15 K, 323.15 K. Особый интерес представляют данные для химического равновесия в гетерогенной области, то есть для составов, отвечающих одновременному химическому и фазовому равновесиям.
Комплекс теоретических и расчетных результатов включал анализ термодинамических свойств систем с химическим взаимодействием при дополнительных внешних условиях на основе ряда нетривиальных подходов, с привлечением элементов теории процессов управления, аппарата кибернетической физики, контактной геометрии, неравновесной термодинамики, искусственных нейронных сетей, молекулярной динамики. Так были, в частности, получены трансформированные формы матрицы устойчивости, альтернативные модифицированные формы уравнений критической фазы, новые соотношения для изоаффинных многообразий (постоянство химического сродства) и другие соотношения. Для качественно-количественной конкретизации параметров возмущения-релаксации, помимо аппарата неравновесной термодинамики и элементов кибернетической физики («метод скоростного градиента»), проведены первые работы с привлечением метода классической и неэмпирической молекулярной динамики.
В расчетах методом классической молекулярной динамики контролировались радиальные функции распределения как критерий связывания молекул в системе жидкость-жидкость в устойчивую фазу. Квантово-химические расчеты позволили адекватно учесть электростатические взаимодействия, соответственно, межатомные взаимодействия полярных молекул.
С привлечением аппарата контактной геометрии получены новые термодинамические соотношения, которые являются основой новых подходов к анализу систем с дополнительными ограничениями, налагаемыми на интенсивные параметры.