Создание алгоритмов (в том числе, квантовых) и расчет электронной структуры сверхтяжелых элементов с учетом релятивистских поправок высокого порядка. Изучение изменения Периодического закона в области предельно тяжелых элементов. Исследование электронной структуры элементов конца 7-го и начала 8-го периодов.: 2021 г. этап 2

Project: Grant fulfilmentGrant stage fulfilment

Project Details

Layman's description

Завершены расчеты сродства к электрону для атома оганессона. Для атома коперниция и более легких гомологов вычислены первый и второй потенциалы ионизации. Проведены расчеты химических свойств флеровия и его соединений с кислородом. Выполнены расчеты диаграммы собственной энергии с целью продления модельного оператора лэмбовского сдвига на область сверхтяжелых элементов. Продолжены исследования перспектив применения квантовых компьютеров для расчетов электронной структуры сверхтяжелых элементов. Рассмотрены три подхода к подобным расчетам.

Key findings for the stage (summarized)

Были завершены расчеты сродства к электрону (СЭ) для сверхтяжелого атома оганесона (Og, Z=118) двумя независимыми методами: методом связанных кластеров в пространстве Фока (FS-CC, реализуется комплексом программ DIRAC) и методом наложения конфигураций в базисе орбиталей Дирака-Фока-Штурма (CI-DFS, разработан нашей группой). Расчет методом FS-CC с учетом однократных и двукратных возбуждений (FS-CCSD) дает значение для СЭ равное 0.070(2) eV. Помимо этого, впервые в рамках метода FS-CC был вычислен вклад трехкратных (T) возбуждений, он равен 0.008(3) eV, что составляет 12% от значения FS-CCSD. Поправка от квантовоэлектродинамических (КЭД) эффектов для СЭ была вычислена с использованием модельного оператора лэмбовского сдвига [V. M. Shabaev, I. I. Tupitsyn, and V. A. Yerokhin, Phys. Rev. A 88, 012513 (2013)] в рамках метода CI-DFS, и оказалась равна -0.002(1) eV. В итоге, наше значение для СЭ атома оганесона составляет 0.076(4) eV.
Для атома копернициума (Cn, Z=112) и его более легких гомологов – ртути (Hg, Z=80), кадмия (Cd, Z=42) и цинка (Zn, Z=30) – методом FS-CCSD были вычислены первый и второй потенциалы ионизации. Этим же методом для однократно и двукратно заряженных ионов коперниция были получены энергии переходов между основным и первым возбужденным состоянием. Это изменение связано с эффектом контрактации валентной ns-оболочки и понижением ее энергии с ростом порядкового номера элементов в 12-ой группе (подгруппе цинка), что является чисто релятивистским эффектом.
Были проведены расчеты химических свойств атома флеровия (Fl) и его соединения с кислородом (FlO) на основе метода связанных кластеров (CC, реализуется комплексом программ DIRAC). Также были проведены тестовые расчеты соединений флеровия с серой (FlS) и селеном (FlSe) в рамках метода функционала плотности. Изучение свойств данных молекул необходимо для анализа результатов синтеза и детектирования ядер Fl, например, по измеряемой величине адсорбции данных соединений. Метод CC базируется на четырехкомпонентном гамильтониане Дирака-Кулона-Брейта. Расчеты проводились с учетом двух- и трехкратных возбуждений для построения конфигурационного пространства, при этом использовались базисные наборы из библиотеки базисов dyall. В результате, были получены такие величины как энергия диссоциации, дипольный момент, тензор поляризуемости, параметры, определяющие геометрию молекул.
С целью последующего исследования химических свойств сверхтяжелых элементов в области предельно высоких значений заряда ядра Z=120-170 нами ведется работа по расширению модельного оператора лэмбовского сдвига в соответствующую область. В базисе водородных функций были проведены расчеты диагональных и недиагональных матричных элементов для вклада диаграммы собственной энергии. Рассмотрены все s-, p- и d-состояния со значениями главного квантового числа n≤4. Многопотенциальный вклад, не содержащий расходимостей, рассматривается в координатном представлении. Для улучшения сходимости парциального разложения из него дополнительно выделен двухпотенциальный вклад, для которого рассчитывается 25-35 членов ряда по l. Оставшаяся часть многопотенциального вклада вычисляется с применением спектрального представления для функции Грина в базисе ДКБ-сплайнов [V. M. Shabaev et al., Phys. Rev. Lett. 93, 130405 (2004)] с учетом 12-16 членов парциального разложения.
Мы продолжили исследование перспектив использования квантовых компьютеров (КК) для расчетов электронной структуры СТЭ. На текущем этапе нами рассматриваются три подхода. Первый подход основан на использование квантового вариационного алгоритма нахождения собственных значений VQE (Variational Quantum Eigensolver). Данный алгоритм устойчив к ошибкам и уже был использован на современных КК. С помощью алгоритма VQE были проведены расчеты некоторых простейших систем, таких как молекула водорода и атом гелия. В качестве альтернативного подхода выступает многочастичная теория возмущений (ТВ). Такой подход не требует большого числа операций над кубитами. Однако, для применения ТВ на квантовом компьютере требуются неунитарные операции. Для реализации этих операций было решено использовать вспомогательные кубиты с их последующим измерением (в литературе такой метод носит название block encoding). При этом каждый порядок ТВ требует всего один дополнительный кубит. Отметим, что насколько нам известно, ТВ на квантовом компьютере еще не была реализована. Третий подход основан на выборе оптимального активного пространства с помощью КК. Согласно данному подходу на первом шаге на КК из большого конфигурационного пространства выделяются конфигурации, дающие наибольший вклад в основное состояние системы. На следующем шаге на классическом компьютере происходит модификация одноэлектронных орбиталей таким образом, чтобы минимизировать энергию системы, получаемую на отобранных конфигурациях. Цикл отбора конфигураций на КК с последующей оптимизацией одноэлектронных орбиталей предполагается повторять до тех пор, пока не будет достигнута сходимость.

Academic ownership of participants (text description)

В. М. Шабаев, профессор - общее руководство, работа по всем задачам проекта.
И. И. Тупицын, профессор - релятивисткие расчеты атомов сверхтяжелых химических элементов.
М. Ю. Кайгородов, инженер-исследователь - релятивисткие расчеты атомов сверхтяжелых химических элементов.
И. М. Савельев, студент - релятивисткие расчеты атомов сверхтяжелых химических элементов.
Д. А. Глазов, доцент - расчеты химических свойств молекул и атомов сверхтяжелых элементов.
Ю. С. Кожедуб, старший научный сотрудник - расчеты химических свойств молекул и атомов сверхтяжелых элементов.
А. А. Котов, аспирант - расчеты химических свойств молекул и атомов сверхтяжелых элементов.
А. В. Малышев, доцент - квантовоэлектродинамические расчеты, работы по продлению модельного оператора лэмбовского сдвига в область сверхтяжелых элементов.
В. А. Зайцев, доцент - создание квантовых алгоритмов для расчета электронной структуры сверхтяжелых элементов.
И. А. Мальцев, доцент - создание квантовых алгоритмов для расчета электронной структуры сверхтяжелых элементов.
М. Э. Грошев, аспирант - создание квантовых алгоритмов для расчета электронной структуры сверхтяжелых элементов.

Transfer of the full copy of the report to third parties for non-commercial use: permitted/not permitted

не разрешается

Check of the report for improper borrowing in external sources (plagiarism): permitted/not permitted

не разрешается
AcronymDog_2020 - 2
StatusFinished
Effective start/end date1/01/2131/05/21

Fingerprint

Explore the research topics touched on by this project. These labels are generated based on the underlying awards/grants. Together they form a unique fingerprint.