Магнитно-упорядоченные 2D системы с Дираковским конусом электронных состояний как ключевые материалы для устройств спинотроники и топологических квантовых компьютеров: 20120 г. этап 3

Project

Project Details

Key findings for the stage (in detail)

В рамках работ по проекту в течение 2019г. проведено комплексное исследование электронной и спиновой структуры Дираковского конуса электронных состояний для магнитно-упорядоченных и магнитно-допированных и топологических изоляторов с введенными атомами магнитных переходных (V, Mn, Cr) и редкоземельных металлов (Gd, Ce) и проведено детальное сравнение электронной и спиновой структуры данных систем, включая их магнитные характеристики. Охарактеризована спиновая структура топологических поверхностных состояний в области точки Дирака и детально проанализировано открытие энергетической щели в точке Дирака в зависимости от стехиометрии, кристаллической структуры, типа внедренных магнитных атомов и их концентрации;

I. Впервые в мире синтезирован и исследован новый тип магнитно-упорядоченных монокристаллических антиферромагнитных стехиометрических топологических изоляторов типа MnBi2Te4. Проведены детальные исследования особенностей электронной и спиновой структуры данного типа магнитно-упорядоченных топологических изоляторов типа методами фотоэлектронной спектроскопии с угловым и спиновым разрешением и рентгеноэлектронной спектроскопии внутренних уровней при возбуждении синхротронным и лазерным излучением. Показано формирование аномально большой энергетической щели в точке Дирака (до 80-90 мэВ), которая сохраняет свою величину при температурах более высоких, чем температура перехода из объемной антиферромагнитной в парамагнитную фазу (24.2К). Проведены исследования магнитной структуры методами магнитного циркулярного дихроизма (X-ray magnetic circular dichroism (XMCD) и сверхпроводящей магнетометрии (SQUID). Выявлено, что магнитный порядок в данном соединении, имеет антиферромагнитный характер между ближайшими слоями атомов магнитного металла (Mn) в соседних планарных магнитных слоях. Внутри планарных магнитных слоев реализуется ферромагнитный тип магнитного упорядочения. Проведены исследования магнитной природы щели и локализации уровней внутренних уровней магнитного металла (Mn) в области щели методом резонансной фотоэлектронной спектроскопии. Поверхностная атомная структура исследована методами атомно-силовой и сканирующей туннельной микроскопии. Проведены исследования магнитно-транспортных характеристик.
Результаты работы по проекту в данном направлении опубликованы в статье:
(1) M. M. Otrokov, I. I. Klimovskikh, H. Bentmann, D. Estyunin, A. Zeugner, Z. S. Aliev, S. Gaß, A. U. B. Wolter, A. V. Koroleva, A. M. Shikin et al. "Prediction and observation of the first antiferromagnetic topological insulator" Nature, accepted (2019) Impact Factor = 43.070

II. Начаты поисковые работы по синтезу магнитно-упорядоченных упорядоченных топологических изоляторов на основе редкоземельных металлов со стехиометрией GdBi2Te4, Gd2Te3 и CeBiTe3, а также исследования их кристаллической структуры и особенностей электронной структуры (наличие конуса Дирака топологических состояний, энергетическое положение точки Дирака относительно уровня Ферми и краев валентной зоны и зоны проводимости, электронной структуры формируемых валентных состояний. В 2020 годы эти исследования будут продолжены.

III. Проведены детальные исследования электронной и спиновой структуры магнитно-допированных топологических изоляторов методами фотэлектронной спектроскопии с угловым и спиновым разрешением, при их легировании атомами редкоземельных (Gd, Dy) и переходных (Cr, V, Mn) металлов с различной концентраций допируемых атомов. В рамках работ по проекту был детально исследован новый тип магнитно-допированных антиферромагнитных (АФМ) топологических изоляторов (ТИ) со стехиометрией Bi1.09Gd0.06Sb0.85Te3 . Данный Gd-допированный ТИ характеризуется расположением на уровне Ферми энергетической щели в точке Дирака и антиферромагнитными свойствами в объеме ниже температуры Нееля. Детально изучены магнитные свойства сформированных магнитно-допированных топологических изоляторов в зависимости от их стехиометрии и уровня допирования атомами магнитных металлов. Благодаря применению различных поверхностно- и объемо-чувствительных методик разделены вклады магнитной структуры поверхности и объема образцов. Измерения магнитных свойств методом сверхпроводящей магнитометрии (СКВИД) показали антиферромагнитное упорядочение с ориентацией магнитного момента по нормали к поверхности с температурой Нееля для перехода между АФМ и ПМ фазой в объеме, равной 8.3K.Методом фотоэлектронной спектроскопии с угловым разрешением показано, что точка Дирака для данного материала располагается вблизи уровня Ферми. Путем анализа дисперсий поверхностных топологических состояний методом ФЭСУР выявлена энергетическая щель 25-35 meV (в зависимости поляризации возбуждающего излучения и энергии фотонов), открываемая в точке Дирака, которая остается открытой выше температуры Нееля, когда дальнодействующий магнитный порядок в системе уже нарушается. Измерены магнитные свойства исследуемого магнитного топологического изолятора методом SQUID при температурах от 2 до 300К и показано формирование поверхностной ферромагнитной фазы при температурах между 30 и 100K. Результаты измерений методом поверхностно-чувствительного магнитного циркулярного дихроизма (XMCD) подтверждают наличие поверхностного магнитного момента при температуре 70K. Измеренная температурная зависимость электросопротивления проявляет полупроводниково-подобное поведение до температур 100–130K, что коррелирует с температурной зависимостью поверхностной намагниченности и подтверждает вывод о том, что на уровне Ферми в области формирования магнитной щели в точке Дирака располагаются только топологические поверхностные состояния. Данные экспериментальные наблюдения подтверждают высокую перспективность реализации квантового аномального эффекта Холла и топологического магнитоэлектрического эффекта в данном соединении при повышенных температурах. Проанализированы эффекты поверхностного квазидвумерного магнетизма. Проведен анализ in-plane и out-of-plane компонент спиновой электронной структуры в области энергетической щели в точке Дирака и величины генерируемой щели в зависимости от положения точки Дирака относительно уровня Ферми, типа и концентрации внедренных магнитных атомов. Выявлены эффекты in-plane и out-of-plane намагниченности, индуцированной синхротронным излучением из-за нескомпенсированной депопуляции TSS с противоположным импульсом при фотовозбуждении. Индуцированная in-plane намагниченность проявляет себя путем kII-сдвига состояния конуса Дирака относительно точки Г, а индуцированная out-of-plane намагниченность – путем модуляции величины щели, открываемой в точке Дирака. Т.к. данные эффекты обусловлены неэквивалентным фотовозбуждением противоположных ветвей состояний Дираковского конуса, то это является индикатором медиации поверхностных магнитных свойств топологическими состояниями.
Исследования температурной зависимости интенсивности пика состояний в области точки Дирака в ФЭСУР спектрах подтвердили наличие поверхностного АФМ/ПМ перехода при температурах 10-15K и показали возможность индикации магнитного перехода методами ФЭСУР непосредственно в процессе ФЭ эксперимента. Более детальный анализ величины расщепления между состояниями верхнего и нижнего Дираковского конуса (т.е. величины энергетической щели) в точке Дирака в измеряемых ФЭСУР дисперсиях показал зависимость щели в точке Дирака от типа поляризации СИ (28-30 meV для p-поляризации и 22-25 meV для циркулярно-поляризованного излучения противоположной хиральности).
В работе предложен механизм открытия щели в точке Дирака выше температуры Нееля вследствие «спаривания» Дираковских фермионов с противоположным импульсом и спиновой ориентацией в результате из взаимодействия со спиновой текстурой, формируемой в ТИ непосредственно в процессе фотоэмисии в области фотоэмиссионной дырки на атоме магнитной примеси (Gd). Т.е щель в точке Дирака, измеряемая методом ФЭСУР выше температуры Нееля, является динамической и формируется непосредственно в процессе фотоэмиссии. При этом природа щели остается магнитной (хотя и не определяется наличием дальнодействующего магнитного порядка) и обусловлена магнитными свойствами магнитного топологического изолятора, что и определяет практически неизменность величины щели при переходе через температуру Нееля. Подтверждением динамического характера генерируемой щели является зависимость ее величины от поляризации синхротронного излучения.
Результаты работ по проекту в данном направлении опубликованы в статьях:
(2). M. Shikin et al. "Dirac gap opening and Dirac-fermion-mediated magnetic coupling in antiferromagnetic Gd-doped topological insulators and their manipulation by synchrotron radiation" Scientific Reports 9, Article number: 4813 (2019)
(3). С.О. Фильнов и др. "Магнитная и электронная структура Gd-легированного топологического изолятора Bi1.09Gd0.06Sb0.85Te3" JETP, Vol. 129, No. 3 (2019)
(4). А.М. Шикин и др. "Механизм открытия щели в точке Дирака в электронном спектре Gd-допированного топологического изолятора" Физика твердого тела, accepted (2020)

IV. В рамках работ по проекту детально изучена атомная морфология и атомная кристаллическая структура магнитно-допированных и магнитно-упорядоченных топологических изоляторов различного состава, стехиометрии, c различными параметрами электронной структуры в зависимости от концентрации внедренных атомов магнитных металлов (Mn, Gd, V, Cr) методами сканирующей туннельной и атомно-силовой микроскопии, а также методом рентгеновской дифракции Лауэ. Морфология изучаемых систем исследовалась методом атомно – силовой микроскопии (АСМ). Было выявлено, что атомная структура Gd- легированного топологического изолятора представляет собой чередующиеся, ровные слои размером порядка 1 нм, что соответствует теоретическим расчетам о размерах пятислойных блоков, из которых состоит образец. В рамках работ по проекту методом АСМ были детально изучены магнитно- упорядоченные топологические изоляторы со стехиометрией MnBi2Te4, MnBi4Te7 и MnBi6Te10 . Было показано , что данные структуры представляют из себя чередующиеся слои магнитных (семислойных) и немагнитных (пятисойных) блоков различной высоты. Высоты этих блоков равны - 0.9 нм (для пятислойного блока без атомов марганца) и 1.3 нм (для семислойных блоков, содержащих упорядоченный слой атомов магнитного металла (Mn) слой марганца). Соседние слои упорядоченных атомов Mn связаны антиферромагнитно, в тоже время внутри каждого отдельного слоя атомы марганца связаны ферромагнитной связью с общим направлением магнитного момента перпендикулярно поверхности Результаты работы в данном направлении представлены в опубликованных статьях [1,3].

V. Методами SQUID магнитометрии и магнитного циркулярного дихроизма (XMCD) проведены исследования магнитных свойств магнитно-допированных и магнитно-упорядоченных топологических изоляторов в зависимости от их стехиометрии и уровня магнитного легирования. В результате проведенных исследований были экспериментально подтверждены эффекты поверхностного ферро- и анти-ферромагнетизма и квазидвумерного магнетизма в изучаемых магнитных топологических изоляторах. Проведен анализ взаимосвязи электронной структуры конуса Дирака электронных состояний с магнитной структурой на поверхности систем. SQUID является объемочувствительным методом и помогает определить магнитное упорядочение в объеме, его тип и критическую температуру перехода. В рамках работ по проекту для MnBi2Te4 при измерениях методом SQUID было подтверждено наличие антиферромагнитного порядка в объеме с легкой осью намагниченности в направлении перпендикулярно плоскости образца. Было показано, что только такое направление магнитного момента может привести к открытию запрещенной зоны в Дираковском конусе топологических состояний. Измеренная данным методом температура магнитного перехода также с высокой точностью совпала с теоретически предсказанной – 24.5 К. Данная температура перехода является одной из наивысших для магнитных топологических изоляторов.
Были детально проанализированы магнитные свойства аналогичных топологических систем семейства (MnBi2Te4+nBi2Te3). Данные материалы также характеризуются упорядоченным слоем Mn расположенного непосредственно в структуре топологического изолятора [Te-Bi-Te-Mn-Te-Bi-Te--nBi2Te3]. Это приводит к значительному влиянию магнетизма на электронную структуру таких топологических изоляторов. Так, в случае MnBi2Te4, согласно теории, наличие антиферромагнитного порядка в объеме оказывается необходимым для введения топологического Z2 инварианта. При изменении магнитного порядка электронная структура претерпевает значительные изменения. Наличие нескопенсированного магнитного момента на поверхности антиферромагнитного топологического изолятора MnBi2Te4 приводит к открытию запрещенной зоны в точке пересечения топологических состояний (точка Дирака) до 80 мэВ. В случае MnBi2Te4+nBi2Te3 при n>0 влияние магнетизма на электронную структуру ослабевает с увеличением n. Было выявлено, что для других топологических изоляторов из данного семейства (MnBi2Te4+nBi2Te3) температура магнитного перехода имеет более низкую температуру. Для MnBi4Te7(MnBi2Te4+Bi2Te3) данная температура равна 13 K при сохранении антиферромагнитного упорядочение в объеме. В случае MnBi6Te10 (MnBi2Te4+2Bi2Te3) температура перехода уже равна 10 K. но уже с более слабым антиферромагнитным упорядочением в объеме. В результате на поверхности уже начинает преобладать ферромагнитное упорядочение. При больших (n) температура перехода определяется уже температурой упорядочения в слое Mn и становится близкой к 10 К, как для n=2: MnBi2Te4+2Bi2Te3 (MnBi6Te10).
Магнитные свойства на поверхности для MnBi2Te4 изучались методом XMCD, как наиболее поверхностно-чувствительного метода. Сигнал XMCD наблюдался при температурах ниже 25 К, что свидетельствует о наличии нескомпенсированного магнитного момента на поверхности. Температура, при которой появлялся сигнал XMCD, оказалась между 20 К и 30 К, что близко к объемной температуре магнитного упорядочения. Были также измерены зависимости намагниченности от приложенного поля, в которых наблюдались петли гистерезиса, характерные как для ферромагнитного, так и для антиферромагнитного поведения. Предположительно, это обусловлено поверхностными и объемными вкладами. При этом наиболее важным для анализа поведения электронной структуры топологических состояний и открытия запрещенной зоны в точке Дирака является изучение именно поверхностных слоев. В 2020 году предполагается дальнейшее исследование поверхностных магнитных свойств вблизи поверхности MnBi2Te4 и остальных членов семейства магнитно-упорядоченных стехиометрических топологических изоляторов и их взаимосвязи с величиной энергетической щели, открываемой в точке Дирака.
Результаты работ в данном направлении вошли в виде составных частей опубликованных статей [1-4].

VI. В рамках работ по проекту были проведены детальные исследования электронной структуры топологических изоляторов нового типа PbBi{4}Te{x}Se{7-x} Анализ кристаллической структуры соединений показал что данные материалы представляют собой гетероструктуры из чередующихся семи- и пятислойных блоков, разделенных ван-дер-Ваальсовым промежутком. При этом в каждом из блоков в зависимости от параметра x меняется соотношение атомов Te и Se, что позволяет управлять электронной структурой соединений. При детальном изучении соединения PbBi4Te4Se3 было показано, что при формировании поверхности данного соединения возможно образование двух типов террас, с семислойным блоком либо с пятислойным блоком на конце. При этом в зависимости от террасы меняется поверхностная электронная структура системы. Расчет электронной структуры методом теории функционала плотности для двух различных терминаций показывает, что на поверхности возникает два типа Дираковских конусов, с различными положениями точек Дирака.
Были проведены измерения электронной структуры методом фотоэлектронной спектроскопии с угловым разрешением с использованием синхротронного излучения с различными энергиями фотонов. Измеренные спектры показывают, что ширина запрещенной зоны между валентной зоной и зоной проводимости составляет величину около 0.3 эВ, что согласуется с теоретическими оценками, и позволяет отнести данное соединение к классу топологических изоляторов с широкой запрещенной зоной. Помимо объемных зон фотоэлектронные спектры характеризуются состояниями конуса Дирака, сформированными топологическими поверхностными состояниями. При этом в спектрах явно различаются два конуса Дирака, с различными положениями точки Дирака (0.55 и 0.71 эВ, соответственно). Сравнительный анализ экспериментальных и теоретических данных позволяет установить соответствие состояниям с меньшей энергий связи семислойной терминации, а с большей энергией связи – пятислойной. Более того было показано, что вариация энергии фотонов приводит к изменению сечения фотоионизации состояний, а также к изменения глубины зондирования фотоэмиссии (вследствие изменения длины свободного пробега электронов). В спектрах, измеренных при энергии фотонов 16 эВ наиболее интенсивным является состояние, принадлежащее пятислойной терминации. При этом при увеличении энергии фотонов наблюдается перераспределение интенсивности состояний, и при энергии фотонов 60 эВ уже наиболее интенсивным оказывается конус Дирака от семислойной терминации. Данные наблюдения хорошо согласуются с расчетом глубины залегания топологических состояний для различных терминаций, и позволяют использовать данный эффект в устройствах для дополнительной защиты топологических каналов проводимости от влияния внешней среды.
Результаты работ в данном направлении опубликованы в статье:
(5). I. A. Shvets, I. I. Klimovskikh, Z. S. Aliev, M. B. Babanly, F. J. Zúñiga, J. Sánchez-Barriga, M. Krivenkov, A. M. Shikin, and E. V. Chulkov, Surface electronic structure of the wide band gap topological insulator PbBi4Te4Se3, Physical Review B 100, 195127 (2019)

VII. В рамках проекта проведено детальное изучение особенностей электронной и спиновой структуры графен-содержащих систем при синтезе графена на поверхности монокристаллов тяжелых металлов (Pt(111), Ir(111), Re(0001)) методом каталитической реакции крекинга углеродо-содержащих газов с последующей дозированной и упорядоченной интеркаляцией магнитных редкоземельных (Gd, Dy), переходных (Со) и благородных (Au) металлов методами фотоэлектронной спектроскопии с угловым и спиновым разрешением и рентгено-электронной спектроскопии внутренних уровней.
Проведен анализ возможности создания топологической фазы в графене путем индуцирования спин-орбитального и обменного взаимодействий и определены условия открытия нетривиальной запрещенной зоны в графене и формирования уникальных одномерных электронных состояний. Выявлена роль индуцированного внутреннего и внешнего (Рашбавского типа) спин-орбитального взаимодействий.
В рамках работ по проекту была разработана методика синтеза системы графен/Gd/Ir(111) с тонким слоем интеркалированных атомов Gd. Методом сканирующей туннельной микроскопии изучена поверхностная и субповерхностная атомная структура системы.
Показано, что интеркаляция атомов Gd не меняет сверхструктуры , характерной для графена, синтезированного на поверхности Ir(111). Но при этом при интеркаляции Gd под графеном возникает новая сверхструктура (2х2), которая связана с формированием поверхностного (Gd-Ir) сплава . Выявлено, что данное увеличение не связано с геометрическим изгибом графена, а обусловлено изменением локальной плотности состояний (электронной корругацией). Формирование поверхностного сплава Gd-Ir под графеном со структурой (2х2) было подтверждено методами дифракции медленных электронов и фотоэлектронной спектроскопии остовных уровней. Методом фотоэлектронной спектроскопии с угловым разрешением подробно исследована электронная структура системы графен/Gd/Ir(111). Показано, что интеркаляция атомов Gd под графен приводит к сдвигу конуса Дирака на 1 эВ в сторону увеличения энергии связи.
При этом квазисвободный характер дисперсии графена на нарушается, вместе с основной ветвью конуса Дирака сдвигаются ее реплики, образованные вследствие Муаровой сверхрешетки. Было выявлено, что локальные запрещенные зоны, открывающиеся в местах пересечения реплик и основной ветви, исчезают после интеркаляции атомов Gd, вместе с фундаментальной запрещенной зоной. Их закрытие может быть связано с восстановлением симметрии подрешеток графена, вызванное сильным переносом заряда и/или блокировкой гибридизации графена и 5d состояний Ir подложки. При этом перенос заряда сдвигает конус Дирака и реплики так, что их пересечения попадают на уровень Ферми. Данный факт, вместе с возможностью управления запрещенными зонами оказывается перспективным для эффектов туннелирования Кляйна, спектра типа «бабочки Хофштадтера» и даже сверхпроводимости, наблюдающихся в графеновых сверхрешетках.
По результатам работы опубликована статья:
(6). I.I. Klimovskikh, M. Krivenkov, A. Varykhalov, D. Estyunin, A.M. Shikin "Reconstructed Fermi surface in graphene on Ir(111) by Gd-Ir surface alloying" Carbon, 147, 182-186 (2019)

В рамках проекта детально исследованы особенности электронной и спиновой структуры графена на поверхности монокристалла Pt(111), найдены оптимальные условия роста домена графена R30°, развернутого относительно подложки, проведена характеризация поверхности графена на атомном масштабе. Показано, что однодоменный графен характеризуется линейной дисперсией π состояния, поверхность имеет суперструктуру близкую к (√3х√3) R30° относительно подложки Pt(111) или (2x2) относительно графена с картиной муара большей периодичности ~2 нм и наличием точечных дефектов. Сравнение экспериментальных данных СТМ и СТМ симуляции (построение изоповерхностей) на основе DFT-расчетов ячеек, в том числе с дефектами в виде вакансий атомов платины, показало, что менее плотное распределение вакансионных дефектов (один дефект на ячейку 4x4 графена) дает хорошее согласие между экспериментальными данными и теоретическими расчетами методом DFT, т.е. согласуются СТМ картины и дисперсионные зависимости π состояния почтисвободного графена. Наличие большого несоответствия (как между почтисвободным и сильносвязанным графеном) сообщалось ранее в публикациях при сравнении эксперимента с результатами расчета ячеек с одним вакансионным дефектом на ячейку (√3х√3) R30 градусов. Проведено детальное исследование атомной и электронной структуры графена на поверхностном сплаве Pt 5 Gd толщиной ~5нм. Исследованы промежуточные стадии формирования сплава: адсорбция атомов Gd c n-допированием графена (со сдвигом точки Дирака ниже уровня Ферми без изменения дисперсионной зависимости π состояния) и температурные прогревы до 600 °С, приводящие к интеркаляции гадолиния и корругации графена ~2Å с формированием запрещенной зоны в точке Дирака ~0.3 эВ. Обнаружено, что адсорбция атомов гадолиния на Pt(111) с температурным прогревом до 1080 °С приводит к формированию эпитаксиального Pt-терминированного сплава Pt 5 Gd под графеном со структурой 2x2 относительно графена. Несмотря на ван-дер-ваальсовое расстояние между графеном и наличие линейной дисперсии π состояния вплоть до уровня Ферми, наблюдается гибридизация между π состоянием и состояниями сплава локализованными как на верхнем (кагомном) слое платине, так и на втором слое сплава с атомами Pt и Gd (стехиометрия слоя Pt 2 Gd). Данный вывод подтверждается экспериментальными и теоретическими данными. Методом рентгеновской фотоэлектронной спектроскопии остовных уровней с угловым разрешением показано, что сплав имеет толщину не менее 2 нм и терминирован Pt слоем под графеном. В рамках работы проведено сравнение данных, полученных методом ФЭСУР, и DFT-расчета в программном пакете Wien2k элементарной ячейки графена и сплава. Показано, что выбранная структура наиболее энергетически выгодна и показывает хорошее совпадение с экспериментом. Исследование электронной и спиновой структуры данной системы показало сохранение гиганстского расщепления Рашбы вблизи точки Дирака ~100 мэВ, как и для системы Gr/Pt(111).
По результатам работы в данном направлении готовится статья для опубликования в 2020 г.

VIII. В рамках работ по проекту проведено изучение модификации электронной и спиновой структуры систем, формируемых путем напыления магнитных (Co, Mn, Gd) и сверхпроводящих (Pb) металлов на поверхность топологических изоляторов различной стехиометрии при различной толщине напыляемых слоев, а также при термическом отжиге сформированных систем при различных температурах. Электронная структура полученных систем исследовалась методом фотоэлектронной спектроскопии с угловым разрешением (ФЭСУР) при фотовозбуждении лазерным и синхротронным излучением, а также при использовании гелиевой лампы и рентгеновской трубки. Излучение с низкой энергией фотонов (6-30эВ) использовалось для анализа изменений электронной структуры валентной зоны и Дираковского конуса. Для исследования химического сдвига внутренних уровней элементов ТИ (Bi,Sb,Te,Se) при напылении металлов использовалось рентгеновское излучение. Анализ внутренних уровней напыляемых металлов в фотоэлектронных спектрах и их влияние на структуру Дираковского конуса проводился методом резонансной фотоэмиссии. Для создания тонких пленок на поверхности ТИ использовался метод молекулярно-лучевой эпитаксии. Поток напыляемых материалов был откалиброван по кварцевым микровесам. Исследовались толщины пленок металлов (Mn,Co,Pb) до одного монослоя (соответствует 2-2.5 А). При напылении более толстых слоев металлов наблюдалось значительное ухудшение качества измеряемых фотоэлектронных спектров топологических состояний (уширение линий и падение интенсивности), что значительно затрудняло их анализ. В случае тонких слоев (около 0.1-1 А) металлов на поверхности топологического изолятора наблюдался сдвиг точки Дирака, что позволило изменять поверхностную проводимость системы. Наблюдаемые сдвиги являются следствием изменения изгиба зон на поверхности образца. Причем при удалении напыленного слоя с поверхности (при повторном сколе образца) энергетическое положение точки Дирака восстанавливалось.
Одной из задач в рамках проекта, решаемых при напылении магнитных металлов на поверхность топологического изолятора, являлся анализ возможности встраивания атомов магнитных металлов в кристаллическую структуру топологического изолятора, т.е. с целью разработки новых методов синтеза магнитно-упорядоченных или магнитно-легированных топологических изоляторов. Для чего использовался прогрев образца до температур, при которых возможна рекристаллизация поверхности. В рамках работы использовались в основном две различные методики достижения данной цели: (1) напыления с последующим прогрева образца до требуемой температуры, (2) напыления необходимых концентраций металлов непосредственно на разогретый образец. Исследовалось поведение электронной структуры при прогреве образца при температурах в диапазоне от комнатной температуры до 400°С o при использовании обеих методик.
Было выявлено, что при напылении слоев металла (Mn, Co) толщиной до одного монослоя и прогреве образца BiSbTeSe2 до температур около 300°С имеет место открытие энергетической щели в точке Дирака. При этом как электронная структура Дираковского конуса, так и структура валентная зона практически не изменялись. Это свидетельствует о встраивании атомов магнитных металлов в кристаллическую структуру топологического изолятора и формировании магнитно-легированного топологического изолятора, подобно как при выращивании магнитно-легированных топологических изоляторов методом Бриджмена. Данный результат позволяет надеяться на возможность расширения набора методик для синтеза магнитных топологических изоляторов. В случае напыления Co на поверхность Bi2TeSe2 модификация структуры требовала прогрева до более высоких температур, около 400 °С. При изучении внутренних уровней элементов наблюдалось появление дополнительного пика Se, что может свидетельствовать о появлении на поверхности сплава Co-Se. При этом также наблюдалось значительное изменение электронной структуры Дираковского конуса. В то же время для Bi2Te3 прогрев при температуре в 400°С при напылении Co не приводил к видимому изменению электронной структуры.
По результатам работы в данном направлении интенсивно готовится работа, которую предполагается опубликовать в 2020 г.

Key findings for the stage (summarized)

Проведено комплексное исследование электронной и спиновой структуры Дираковского конуса электронных состояний для магнитно-упорядоченных и магнитно-допированных и топологических изоляторов с введенными атомами магнитных переходных (V, Mn, Cr) и редкоземельных металлов (Gd, Ce) и проведено детальное сравнение электронной и спиновой структуры данных систем, включая их магнитные характеристики. Охарактеризована спиновая структура топологических поверхностных состояний в области точки Дирака и детально проанализировано открытие энергетической щели в точке Дирака в зависимости от стехиометрии, кристаллической структуры, типа внедренных магнитных атомов и их концентрации. Методами фотоэлектронной спектроскопии с угловым и спиновым разрешением и рентгено-электронной спектроскопии внутренних уровней при возбуждении синхротронным и лазерным излучением проведены детальные исследования особенностей электронной и спиновой структуры недавно синтезированного магнитно-упорядоченного топологического изолятора со стехиометрией MnBi2Te4. Выявлено, что формирование аномально большой энергетической щели в точке Дирака (до 80-90 мэВ), которая сохраняет свою величину при переходе температуры через точку перехода из объемной антиферромагнитной в парамагнитную фазу. Температура перехода равна 24.2 К. Показано, что магнитный порядок в данном соединении, имеет антиферромагнитный характер между ближайшими слоями атомов магнитного металла (Mn) в соседних планарных магнитных слоях.
Взаимодействие внутри магнитных слоев носит ферромагнитный характер. В результате исследований методами SQUID магнитометрии и магнитного циркулярного дихроизма (XMCD) были экспериментально подтверждены эффекты поверхностного ферро- и анти-ферромагнетизма и квазидвумерного магнетизма в изучаемых магнитных топологических изоляторах. Проведен анализ взаимосвязи электронной структуры конуса Дирака электронных состояний с магнитной структурой на поверхности систем.
Детально проанализированы электронная структура и магнитные свойства аналогичных топологических систем семейства (MnBi2Te4+nBi2Te3). Данные материалы характеризуются упорядоченным слоем Mn расположенного непосредственно в структуре топологического изолятора [Te-Bi-Te-Mn-Te-Bi-Te--nBi2Te3]. Это приводит к значительному влиянию магнетизма на электронную структуру таких топологических изоляторов. Так, в случае MnBi2Te4, наличие антиферромагнитного порядка в объеме оказывается необходимым для введения топологического Z2 инварианта. При изменении магнитного порядка электронная структура претерпевает значительные изменения.
Наличие нескопенсированного магнитного момента на поверхности антиферромагнитного топологического изолятора MnBi2Te4 приводит к открытию запрещенной зоны в точке точке Дирака до 80 мэВ. В случае MnBi2Te4+nBi2Te3 при n>0 влияние магнетизма на электронную структуру ослабевает с увеличением n. Было выявлено, что для других топологических изоляторов из данного семейства (MnBi2Te4+nBi2Te3) температура магнитного перехода имеет более низкую температуру. Для MnBi4Te7(MnBi2Te4+Bi2Te3) данная температура равна 13 K при сохранении антиферромагнитного упорядочение в объеме. В случае MnBi6Te10 (MnBi2Te4+2Bi2Te3) температура перехода уже равна 10 K, но уже с более слабым антиферромагнитным упорядочением в объеме. В результате на поверхности уже начинает преобладать ферромагнитное упорядочение. При больших (n) температура перехода определяется уже температурой упорядочения в слое Mn и становится близкой к 10 К, как для n=2: MnBi2Te4+2Bi2Te3 (MnBi6Te10).
Исследована электронная структура и магнитные свойства нового типа магнитно-допированного антиферромагнитного топологического изолятора со стехиометрией Bi1.09Gd0.06Sb0.85Te3 . Методом фотоэлектронной спектроскопии с угловым разрешением показано, что точка Дирака для данного материала располагается вблизи уровня Ферми с формированием энергетической щели в точке Дирака с величиной 25-35 meV (в зависимости поляризации возбуждающего излучения и энергии фотонов). При этом щель в точке Дирака остается открытой выше температуры Нееля, когда дальнодействующий магнитный порядок в системе уже нарушается. Благодаря применению различных поверхностно- и объемо-чувствительных методик разделены вклады магнитной структуры поверхности и объема образцов. Измерения магнитных свойств методом сверхпроводящей магнитометрии (SQUID) показали антиферромагнитное упорядочение с ориентацией магнитного момента по нормали к поверхности с температурой Нееля для перехода между АФМ и ПМ фазой в объеме, равной 8.3K. Измерены магнитные свойства исследуемого магнитного топологического изолятора методом SQUID при температурах от 2 до 300К и показано формирование поверхностной ферромагнитной фазы при температурах между 30 и 100K. Результаты измерений методом поверхностно-чувствительного магнитного циркулярного дихроизма (XMCD) подтверждают наличие поверхностного магнитного момента при температуре 70K. Измеренная температурная зависимость электросопротивления проявляет полупроводниково-подобное поведение до температур 100–130K, что коррелирует с температурной зависимостью поверхностной намагниченности и подтверждает вывод о том, что на уровне Ферми в области формирования магнитной щели в точке Дирака располагаются только топологические поверхностные состояния. Проведен анализ in-plane и out-of-plane компонент спиновой электронной структуры в области энергетической щели в точке Дирака и величины генерируемой щели в зависимости от положения точки Дирака относительно уровня Ферми, типа и концентрации внедренных магнитных атомов. Выявлены эффекты in-plane и out-of-plane намагниченности, индуцированной синхротронным излучением вследствие асимметрии в фотовозбуждении топологических состояний с противоположным импульсом. Индуцированная in-plane намагниченность проявляет себя путем kII-сдвига состояния конуса Дирака относительно точки Г, а индуцированная out-of-plane намагниченность – путем модуляции величины щели, открываемой в точке Дирака. Более детальный анализ величины расщепления между состояниями верхнего и нижнего Дираковского конуса в точке Дирака показал зависимость щели в точке Дирака от типа поляризации синхротронного излучения (28-30 meV для p-поляризации и 22-25 meV для циркулярно-поляризованного излучения противоположной хиральности). В работе предложен механизм открытия щели в точке Дирака выше температуры Нееля вследствие «спаривания» Дираковских фермионов с противоположным импульсом и спиновой ориентацией в результате из взаимодействия со спиновой текстурой, формируемой в топологическом изоляторе непосредственно в процессе фотоэмиссии в области фотоэмиссионной дырки на атоме магнитной примеси (Gd). Т.е щель в точке Дирака, измеряемая выше температуры Нееля, является динамической и формируется непосредственно в процессе фотоэмиссии. При этом природа щели остается магнитной (хотя и не обусловлена наличием дальнодействующего магнитного порядка) и определяется величиной атомного магнитного момента, что и обуславливает практически неизменность величины щели при переходе через температуру Нееля.
Проведено детальное изучение особенностей электронной и спиновой структуры графен-содержащих систем при синтезе графена на поверхности монокристаллов тяжелых металлов (Pt(111), Ir(111), Re(0001)) методом каталитической реакции крекинга углеродо-содержащих газов с последующей дозированной и упорядоченной интеркаляцией магнитных редкоземельных (Gd, Dy), переходных (Со) и благородных (Au) металлов методами фотоэлектронной спектроскопии с угловым и спиновым разрешением и рентгено-электронной спектроскопии внутренних уровней. Проведен анализ возможности создания топологической фазы в графене путем индуцирования спин-орбитального и обменного взаимодействий и определены условия открытия нетривиальной запрещенной зоны в графене и формирования уникальных одномерных электронных состояний.
Выявлена роль индуцированного внутреннего и внешнего (Рашбавского типа) спин-орбитального взаимодействий. Методами фотоэлектронной спектроскопии с угловым разрешением и сканирующей туннельной микроскопии подробно исследована электронная структура и атомная морфология системы графен/Gd/Ir(111). Показано, что интеркаляция атомов Gd под графен приводит к сдвигу конуса Дирака на 1 эВ в сторону увеличения энергии связи. При этом квази-свободный характер дисперсии графена не нарушается. Вместе с основной ветвью конуса Дирака сдвигаются и соответствующие реплики, образованные формированием Муаровой сверхструктуры. Было выявлено, что локальные запрещенные зоны, открывающиеся в местах пересечения реплик и основной ветви, исчезают после интеркаляции атомов Gd, вместе с фундаментальной запрещенной зоной. Их закрытие может быть связано с восстановлением симметрии подрешеток графена, вызванное сильным переносом заряда и/или блокировкой гибридизации графена и 5d состояний Ir подложки. При этом перенос заряда сдвигает конус Дирака и реплики
так, что их пересечения попадают на уровень Ферми. Детально исследованы особенности электронной и спиновой структуры графена на поверхности монокристалла Pt(111) и проведена характеризация поверхности графена на атомном масштабе. Показано, что сформированный однодоменный графен характеризуется линейной дисперсией π состояния, поверхность имеет суперструктуру близкую к (√3х√3) R30° относительно подложки Pt(111) или (2x2) относительно графена с картиной муара большей периодичности ~2 нм и наличием точечных дефектов. Проведено детальное исследование атомной и электронной структуры графена на поверхностном сплаве Pt 5 Gd толщиной ~5нм. Исследованы промежуточные стадии формирования сплава: адсорбция атомов Gd c n-допированием графена (со сдвигом точки Дирака ниже уровня Ферми без изменения дисперсионной зависимости π состояния) и температурные прогревы до 600°С, приводящие к интеркаляции гадолиния и корругации графена ~2Å с формированием запрещенной зоны в точке Дирака ~0.3 эВ. Обнаружено, что адсорбция атомов гадолиния на Pt(111) с температурным прогревом до 1080°С приводит к формированию эпитаксиального Pt-терминированного сплава Pt 5 Gd под графеном со структурой 2x2 относительно графена. Несмотря на ван-дер-ваальсовое расстояние между графеном и наличие линейной дисперсии π состояния вплоть до уровня Ферми, наблюдается гибридизация между π состоянием и состояниями сплава локализованными как на верхнем (кагомном) слое платине, так и на втором слое сплава с атомами Pt и Gd (стехиометрия слоя Pt 2 Gd). Методом рентгеновской фотоэлектронной спектроскопии остовных уровней с угловым разрешением показано, что сплав имеет толщину не менее 2 нм и терминирован Pt слоем под графеном. В рамках работы проведено сравнение данных, полученных методом ФЭСУР, и DFT-расчета в программном пакете Wien2k элементарной ячейки графена и сплава. Показана энергетическая выгодность теоретической структуры. Исследование электронной и спиновой структуры данной системы показало сохранение гигантского расщепления Рашбы вблизи точки Дирака ~100 мэВ, как и для системы Gr/Pt(111).
Исследована модификация электронной и спиновой структуры систем, формируемых путем напыления магнитных (Co, Mn, Gd) и сверхпроводящих (Pb) металлов на поверхность топологических изоляторов различной стехиометрии при различной толщине напыляемых слоев, а также при термическом отжиге сформированных систем при различных температурах. Было выявлено, что при напылении слоев металла (Mn, Co) толщиной до одного монослоя и прогреве образца BiSbTeSe2 до температур около 300°С имеет место открытие энергетической щели в точке Дирака.

Academic ownership of participants (text description)

1. Шикин Александр Михайлович - руководство проектом, да.
2. Климовских Илья Игоревич - проведение экспериментальных исследований, обработка и анализ результатов, написание статей, да.
3. Рыбкина Анна Алексеевна - обработка и анализ экспериментальных результатов, участие в конференции, да.
4. Естюнин Дмитрий Алексеевич - проведение экспериментальных исследований, обработка и анализ результатов, написание статей, участие в конференциях, да.
5. Рыбкин Артем Геннадиевич - проведение экспериментальных исследований, обработка и анализ результатов, написание статей, участие в конференциях, да.
6. Фильнов Сергей Олегович - проведение экспериментальных исследований, обработка и анализ результатов, написание статей, участие в конференциях, да.
7. Мишенева Вера Михайловна - обработка экспериментальных результатов, да.
8. Гогина Алевтина Андреевна - проведение экспериментальных исследований, обработка результатов, участие в конференциях, да.
9. Макарова Татьяна Павловна - проведение экспериментальных исследований, обработка результатов, написание статей, да.
10. Глазкова Дарья Алексеевна - проведение экспериментальных исследований, обработка результатов, написание статей, участие в конференциях, да.

Transfer of the full copy of the report to third parties for non-commercial use: permitted/not permitted

Не разрешается

Check of the report for improper borrowing in external sources (plagiarism): permitted/not permitted

Разрешается
AcronymRSF_RG_2018 - 3
StatusActive
Effective start/end date1/01/2031/12/20